【摘 要】
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本文以高氯酸盐(ClO4-)为目标污染物,利用批实验的研究方法,开展微生物法去除地下水中C104-的基础研究。考察不同电子供体去除ClO4-的可行性、有效性及不同的环境因素对ClO4-去除的影响,同时研究ClO4-的降解动力学过程,获得了反应动力学参数,为地下水环境中ClO4-修复的实际应用提供理论依据,研究内容及结果包括:1)固体碳源(树皮)为电子供体时,ClO4-的降解速率随固液比增加而加快;
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本文以高氯酸盐(ClO4-)为目标污染物,利用批实验的研究方法,开展微生物法去除地下水中C104-的基础研究。考察不同电子供体去除ClO4-的可行性、有效性及不同的环境因素对ClO4-去除的影响,同时研究ClO4-的降解动力学过程,获得了反应动力学参数,为地下水环境中ClO4-修复的实际应用提供理论依据,研究内容及结果包括:1)固体碳源(树皮)为电子供体时,ClO4-的降解速率随固液比增加而加快;反应表观活化能Ea为31.08 KJ/mol;不同的pH值条件下,ClO4-的微生物降解符合Monod方程,pH值为7.0时,基质半饱和常数(Ks)及最大比消耗速率(Vm)最大,分别为19.3 mg/L和5.92 mg/L/d,pH值为6、8、9时的比降解速率分别降低了34%、46%和77%。2)液体碳源(CH3COO-)为电子供体时,电子供体与电子受体的最适宜比例为1.65 mg COD/mg ClO4-比消耗速率最大时,所需电子供体为3.80 mg COD/mg ClO4-;微环境中ClO4-的比消耗速率随DO(≤1.5 mg/L)增加而增大,高浓度的DO(3.0、6.0 mg/L)会延长ClO4-的降解时间,但未完全抑制ClO4-的降解;中低浓度ClO4-(1~20 mg/L)降解符合一级降解动力学,高浓度ClO4-(50~120 mg/L)降解初期符合零级降解动力学,降解后期则符合一级降解动力学,降解动力学参数Ks及Vm分别为15.6 mg/L和0.26 d-1。3)NO3-与ClO4-共存时,当NO3-和中间产物NO2-基本降解完全,ClO4-才开始降解。随着NO3-/ClO4-增大,C104-的降解滞后期变长。延滞期过后,相比未添加NO3-的微环境,NO3-/ClO4-为2.3、3.7时,ClO4-的比消耗速率略有加快,NO3-/ClO4-增大至17.4、46.9,ClO4-的比消耗速率明显降低。4)反应初期,ClO4-的降解滞后是由于NO3-是优先级别较高的电子受体,该混合菌群体内的NO3-还原酶更易生成;随着NO3-的转化及NO2-的累积,ClO4-降解停滞是由于电子竞争和一定浓度的NO2-对高氯酸盐降解菌酶活性产生毒性抑制这两方面共同作用的结果。5)通过驯化培养氢自养混合菌,该混合菌可以利用H2和Fe0降解ClO4-,菌密度(OD600)和ClO4-初始浓度影响自养菌的降解效果。然而,动力学实验表明,该实验体系下,ClO4-的最大比基质降解速率Vm及Ks值均较低,需进一步提高微生物的活性获得更高的ClO4-降解效率。6)产物Cl-的生成量分别占初始ClO4-总量的80%~120%。
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