纳米CeO2的制备与催化性能研究

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二氧化铈(CeO2)因独特的电子效应、氧空位理论等优势广泛应用于各个领域。在众多制备方法中微乳液法因“可控合成”优势而深受青睐。常规的水基微乳液体系,在制备和使用过程中,会带来大量的废水、废气、废渣等三废污染。为满足制备生产过程的绿色清洁化,本课题较为系统的研究了非水微乳液纳米粒子制备体系。首先通过对非水微乳体系的研究,确定了三组分体系的三元相图,筛选出了适宜的非水微乳液体系:AEO-3/正辛烷/甲醇。采用UV-Vis光谱和染色法确定了该非水微乳液为W/O型,可提供纳米液滴作为微反应器来合成纳米CeO2粒子。此外测得非水微乳液体系制备纳米CeO2的较优条件如下:m(AEO-3)︰m(正辛烷)=4︰6,c(Ce(NO33)浓度0.3 mol/L,c(NaOH)浓度0.9 mol/L,甲醇质量分数14%。利用该非水微乳液体系在较优条件下制备了纳米CeO2,与水热法、直接沉淀法制得的纳米CeO2进行比较。通过热重、XRD、SEM等手段对制备的CeO2进行表征,结果表明AEO-3/正辛烷/甲醇非水微乳液体系制备的纳米CeO2是萤石结构且纯度较高,颗粒分散均匀呈球状,颗粒尺寸位于10~20nm,而水热法、直接沉淀法制备的纳米CeO2团聚相对严重。将非水微乳液法、水热法、直接沉淀法制得的纳米CeO2作为载体制备了Ni-CeO2催化剂并对甲烷重整进行催化反应。实验结果表明以非水微乳液法制备的纳米CeO2为载体的Ni-CeO2催化剂能提高镍的分散性,具有一定的抗积碳能力。相比较水热法、直接沉淀法制备的纳米CeO2为载体的Ni-CeO2催化剂而言,具有更高效的催化性及稳定性,甲烷与二氧化碳转化率都高于43%。此外,还研究了纳米氢氧化铈对甲醇燃油的催化作用。将含有纳米氢氧化铈粒子的非水微乳液体系加入甲醇燃油中,结果表明添加氢氧化铈助剂的甲醇燃油燃烧更加完全,能明显降低尾气中的HC、NOX等有害物质的排量,实现了甲醇燃油的清洁排放。
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