【摘 要】
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环境和能源两大领域的迫切需求促使人们不断地探索制备新型功能纳米材料的方法。其中,利用绿色的化学手段来设计和构筑功能纳米结构具有重要的理论和实践意义。三氧化钼（MoO3）是一种典型的多晶相金属氧化物,其中热力学不稳定的介稳相,因其独特的电子结构,丰富的缺陷和表面活性位点,在能源转化、绿色催化、生物应用和材料科学等领域发挥着重要作用。尤其是二维非晶介稳相材料,除具有二维材料高比表面积和多活性位点的特征
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环境和能源两大领域的迫切需求促使人们不断地探索制备新型功能纳米材料的方法。其中,利用绿色的化学手段来设计和构筑功能纳米结构具有重要的理论和实践意义。三氧化钼（MoO3）是一种典型的多晶相金属氧化物,其中热力学不稳定的介稳相,因其独特的电子结构,丰富的缺陷和表面活性位点,在能源转化、绿色催化、生物应用和材料科学等领域发挥着重要作用。尤其是二维非晶介稳相材料,除具有二维材料高比表面积和多活性位点的特征外,兼顾非晶半导体的重要的性质,如更强的局域态电子,这些都能有效地提升材料的催化性能和能量转化效率。因此,探索一种绿色化学手段可控制备介稳相氧化钼,并深入研究其晶相结构与性能之间的构效关系,对新型功能性纳米材料合成和应用具有重要的指导意义。超临界CO2（SC CO2）作为一种被广泛认同的绿色溶剂体系,低密度、低粘度、高扩散性及优异的传质能力使其在层间限域空间内发挥重要的物理和化学作用,实现对层状材料的插层、剥离以及修饰,并在此过程中可以发生化学反应。基于此,本论文设计了在SC CO2辅助下从MoS2到介稳相六方氧化钼（h-MoO3）和二维非晶氧化钼的可控制备策略,并对相转变机理、功能化结构设计、自由载流子浓度调控和非晶结构中电子态信息等方面进行了探究,开展了不同结构氧化钼在光电催化水分解、电催化析氢（HER）、生物传感和电催化氮气还原反应（NRR）等方面的功能化应用。主要研究内容如下:（1）使用超临界CO2技术通过诱导相变的方式制备了具有局域表面等离子共振（LSPR）效应的介稳相h-MoO3纳米棒,其在可见-近红外区具有强吸收和高光热转换效率。同时,介稳相h-MoO3中的Mo5+能够有效地还原硝酸银,进而获得Ag/h-MoO3异质结构。介稳相h-MoO3和Ag和的结合可以进一步提高光吸收,同时抑制光生电子和空穴的复合,提升电荷分离效率,有效地提高光电化学（PEC）性能。（2）在超临界CO2的辅助下制备具有无序结构和氧缺陷的介稳相h-MoO3-x,富含缺陷的无序区域为金属原子提供了锚定位点。介稳相h-MoO3-x具有丰富的载流子,自身利用原位还原的方式可实现Pt的单原子负载,得到Pt1/MoO3-x单原子催化剂。单原子Pt的引入能极大地提高电催化活性,和炭黑的复合进一步提升了催化剂的利用率,在仅2.05 wt%Pt含量的条件下实现了与商业化20wt%Pt/C相媲美的催化效果。此研究结果为拓展氧化钼基催化剂在电催化方面的应用提供了新思路。（3）设计了一种在超临界CO2辅助下获得2D非晶结构的介稳相MoO3-x纳米片的新策略。研究发现,SC CO2能和材料表面不同原子排列区域产生相互作用,不同区域相互作用的强弱差异能够引入局部应力场,从而促使原子重排。非晶MoO3-x纳米片在光的激发下,能在可见-近红外区域实现可控的等离子体共振效应。与热力学稳定的晶体MoO3纳米片相比,2D非晶MoO3-x纳米片具有独特的生物分子检测能力,且存在最佳响应性。相转变构筑非晶结构的策略为开发氧化钼基新型生物传感器件提供了新途径。（4）利用实验和理论计算相结合的手段进一步探究了 2D非晶介稳相MoO3-x纳米片的原子和电子结构信息,实验上证实了非晶MoO3-x可以表现出优异的电催化NRR性能。理论计算结果表明,理想的NRR性能归因于带隙中存在离散且局域的Anderson尾态电子,能够有效地和NRR反应路径中HNNH中间产物相互作用,有效地降低了反应势垒,从而提升了 NRR活性。
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