【摘 要】
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甲醇是一种重要的化工原料,又可作为车用燃料的添加剂和燃料电池的燃料.现在工业合成甲醇主要是采用高温中低压气相法,由于受热力学限制,这种方法只能得到较低的甲醇产率和一
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甲醇是一种重要的化工原料,又可作为车用燃料的添加剂和燃料电池的燃料.现在工业合成甲醇主要是采用高温中低压气相法,由于受热力学限制,这种方法只能得到较低的甲醇产率和一氧化碳单程转换率.而低温液相合成甲醇的方法由于具有良好的传热性能和很高的单程转化率等突出优点,已经受到人们的重视.它在单一反应器中由两步法合成,即甲醇催化羰基化生成甲酸甲酯和甲酸甲酯催化加氢生成甲醇,甲酸甲酯为中间产物.目前已开发出CuCr氧化物等几种优良的低温液相合成甲醇催化剂.但也存在着催化体系容易失活和操作较为复杂等缺点,反应机理及活性中心的本质亦不很清楚,需进一步改进以加速实现工业化.实验通过添加助剂锆的方法,来提高CuCr氧化物低温液相合成甲醇催化剂的活性和寿命;并运用XRD、BET、TG、XPS、DTA、TPR和钠化合物分析等手段,研究液相催化反应的机理,以改进催化体系的性能.实验用铜铵络合法和相似的络合基沉淀法制备了CuCr、CuCrAl、CuCrZr复合氧化物催化剂.分别在110℃、150℃、170℃和5-6Mpa条件下,用静态恒压法研究了催化剂的活性、甲醇选择性和稳定性.考察了催化剂中锆的添加对催化剂活性、甲醇选择性和稳定性的影响.同时考察了反应温度以及搅拌速率等操作条件对催化剂活性和甲醇选择性的影响.实验结果表明:反应温度、搅拌速度的升高会显著提高催化剂的活性.CuCrZr催化剂在150℃反应3小时后时,甲醇产率比110℃增加了33﹪,而毒物甲酸钠的浓度的降低,暗示催化体系中发生了甲酸钠被重新还原为甲醇钠的再生反应.对甲醇钠再生机制的深入研究,和进一步开发有再生作用的双功能CuCr基催化剂,对提高低温液相合成甲醇催化剂的寿命具有十分重要的意义.
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