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众所周知,对于人类赖以生存环境而言,臭氧起到双刃剑的作用。在平流层,臭氧能够抵挡紫外线直接照射地球,是大自然的天然保护屏障;然而在靠近地表处,臭氧的危害作用十分大,会对人体的皮肤,免疫系统以及神经系统等产生不同程度的影响。近地表的臭氧主要来源于水处理的尾气和打印机等办公设备。 催化分解臭氧方法由于其安全、经济、高效的特点,受到广泛关注,其中锰氧化物是最有效的去除臭氧的催化剂。隐锰钾矿(OMS-2)是一种由[MnO6]八面体链内共棱,链间共顶角氧构筑的孔径为0.46nm的一维孔架结构的锰氧化物。OMS-2骨架中存在不同价态的锰离子,能提供较大的比表面积以及较高的抗湿性能,有利于臭氧的催化分解。 本文采用水热合成的方法制备了一系列OMS-2和金属掺杂的M-OMS-2催化剂,并考察了其高湿度条件下对臭氧的分解性能。通过XRD、Raman、XAFS、BET、SEM、H2-TPR和ICP等表征手段对催化剂进行了结构和性能表征。结果表明: 在单组分OMS-2催化剂中,采用乙酸锰为前驱体合成的OMS-2-Ac催化剂在相对湿度为90%的条件下,表现出比较优越的臭氧催化活性,转化率为80%左右,性能优于以硝酸锰合成的OMS-2-NO3和以氯化锰合成的OMS-2-Cl催化剂。合成过程中乙酸根的存在能够阻止锰氧化物粒子之间的聚集,提供更多的表面缺陷位,OMS-2-Ac催化剂表面丰富的Mn3+是催化剂性能优越的关键因素。 在金属掺杂的M-OMS-2催化剂中,以硝酸铈铵为前驱体合成Ce-OMS-2催化剂具有最优的臭氧分解性能,在相对湿度为90%条件下,6小时内臭氧的转化率基本为100%。与其他Co-OMS-2、Ni-OMS-2、Cu-OMS-2和Fe-OMS-2催化剂相比较,Ce-OMS-2的结构发生畸变,Mn-Mn的配位不完全,有较大的比表面积,能够暴露更多的表面活性位;催化剂表面具有丰富的Mn3+和表面氧,有利于O2*的脱附,促进臭氧的分解。Ce-OMS-2催化剂在相对湿度为90%,体积空速高达600000h-1的条件下,表现出优越的臭氧催化分解活性,因此对于高浓度臭氧尾气的处理具有很高的应用价值。