【摘 要】
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由于化石燃料的过度开发利用,迫切需要开发出新型可持续利用能源来缓解这一危机。利用电能作为驱动力来分解水是获得可持续清洁能源的重要手段之一。作为半反应之一的析氧反应（OER）动力学过程缓慢,且催化材料的价带顶（VBM）要比H2O/O2电极电势更正。本课题组制备的共价有机框架材料COF-C4N与同类无金属电催化剂相比表现了良好的OER性能,但与贵金属催化剂相比性能还有待进一步提升,本文将非贵金属离子引
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由于化石燃料的过度开发利用,迫切需要开发出新型可持续利用能源来缓解这一危机。利用电能作为驱动力来分解水是获得可持续清洁能源的重要手段之一。作为半反应之一的析氧反应（OER）动力学过程缓慢,且催化材料的价带顶（VBM）要比H2O/O2电极电势更正。本课题组制备的共价有机框架材料COF-C4N与同类无金属电催化剂相比表现了良好的OER性能,但与贵金属催化剂相比性能还有待进一步提升,本文将非贵金属离子引入COF-C4N上,嵌入金属位点,制得金属改性的二维共价有机框架材料,有效降低OER过电位,并理论与实验结合揭示金属位点嵌入提升OER性能的机制,具体内容如下:首先,通过溶剂热法合成吩嗪连接的共价有机框架（COF-C4N）,随后采用浸渍法将一系列过渡金属乙酸盐（钴、镍、铁、铜和锰）通过与N配位的方式引入COF-C4N上,嵌入金属位点得到金属改性材料M@COF-C4N。在p H=14的条件下,电催化性能测试结果表明:经过铁、钴和镍改性后的材料与纯COF-C4N相比过电位均有明显降低。其中Co@COF-C4N1:1性能最佳,在10 m A cm-2电流密度下过电位只有280 m V。Co@COF-C4N1:1的最大电流密度达到了400 m A,塔菲尔斜率只有43 m V dec-1,性能优于近期报道的同类别催化剂。随后基于第一性原理的DFT理论,采用GGA/PBE方法计算了系列M@COF-C4N的能带结构和态密度,结果表明所有M@COF-C4N均满足析氧反应热力学要求,与其它金属相比,Co3d轨道与COF-C4N能带耦合作用小,以杂质带形式捕获空穴,有利于电荷分离与转移。通过理论计算OER反应路径各个吸附中间体自由能求出理论过电位,综合能带和OER反应机理计算结果,深入揭示了M@COF-C4N金属位点嵌入对COF-C4N析氧性能影响机制,理论与实验结合筛选出Co@COF-C4N1:1为最佳金属改性OER电催化剂。
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