时至今日,我们可以看到无论是在基础理论还是实际应用的层面对电子的自旋这一自由度的探索和利用都是一个极富魅力的研究方向。而将这一量子力学阐明的新自由度应用在固体器件中,随之产生的被称为自旋电子学的学科则仅仅通过十年左右的发展就已经创纪录地完成了从理论构想到实际应用的华丽转变,并且还远远未将其全部的潜力展现出来。自旋电子学器件系统利用了输运电流实际上是由两种不同自旋的载流子组成的事实,按照不同的自旋状态对自旋输运电流所携带的信息进行编码,并最终通过其与磁性电极之间的不同耦合状态来进行识别。因此当我们有效地在更加小型化的电子学器件系统中利用其所具有的自旋和磁矩特性时,这种基于自旋电子学的器件就将会具有明显优于传统电子学器件的更高的集成度、更快的运行速度、极低的能耗和独特的非易失性。与此同时,在电子器件不断地按照摩尔定律小型化下去的今天,越来越精微的制程工艺使得如今的晶体管器件的大小逐渐地向着分子尺度逼近,从而更加促进了分子电子学这一领域的发展。而从基础理论和实验技术所作出的论证来看,由于分子中常有着较弱的自旋-轨道耦合作用并存在丰富的超精细相互作用,这就使得与常规的金属和半导体材料相比分子电子学系统中将会有着在更长的弛豫时间和距离内保持自旋相干性的可能。毋庸置疑的,这种本征的量子特性将使得结合分子电子学和自旋电子学的优势所制成的分子自旋电子学器件具有独特的诱人前景。本论文中,我们通过结合非平衡格林函数方法(NEGF)的基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算对几种不同分子器件的自旋电子输运性质进行了分析。在第一个工作中,我们研究了氧化还原反应对由单个蒽醌(AQ)分子连接到锯齿边石墨烯纳米带(ZGNRs)电极构成的双探针电极分子器件的自旋电子输运性质的影响。在这项工作中考虑了两种连接方式,分别由同分异构的AQ-1,4分子和AQ-1,5分子通过不同连接位置上的碳链与ZGNRs电极相连。结果表明,AQ-1,4分子器件有着具有100%自旋过滤效率的优异自旋过滤性质,并且中心分子上的氧化还原反应并不影响其自旋过滤行为。当连接方式改变后,AQ-1,5分子器件仅在处于还原状态时才有明显的自旋过滤行为。而此时中心分子被氧化时,.器件的α自旋电流会急剧地下降,不再具有自旋过滤性质。但这种由氧化还原反应引起的AQ-1,5器件的α自旋电子电导开关效果可以使其被设计成高效的分子自旋电流开关器件。而在另一个工作中,我们对比研究了连接到ZGNRs电极的单非那烯基分子器件和单芘分子器件的自旋电子输运性质。结果表明,两种分子间对称性的差异会对器件的输运性质产生显著的影响,并且其影响对两种自旋的电流来说都是一致的。当中心分子都是对称地连接到电极时,芘分子器件的自旋电流远低于非那烯基分子器件的自旋电流,而使得自旋电流如此之低的原因是器件中心区的芘分子对两种自旋电子的反射抵消了两种自旋电子的输运。此外,我们发现电极连接位置的变化会明显降低非那烯基分子器件的自旋电流量级,但对芘分子器件则没有任何影响。这些结果将有助于我们进一步理解自旋电子系统中自旋载流子的输运行为。在最后一个工作中,我们对采用了不同连接方式连接到ZGNRs电极上的单porphycene分子器件的自旋输运性质进行了研究,同时探索了电极宽度变化对其的影响。在采用水平连接方式的单porphycene分子器件中,都表现出了拥有接近100%自旋过滤率的自旋过滤特性并且受电极宽度变化的影响较小,同时其β自旋输运电流则表现出了负微分电阻特性,而电极宽度的增加将会使β自旋输运电流的峰谷比加大。进一步的分析表明,其负微分电阻特性产生的原因是随着偏压的上升器件两侧电极上输运路径的减少。而在采用之字形错开连接方式的单porphycene分子器件中,连接方式的变化同时改善了两种自旋电子的输运情况,同时也使得器件中的自旋过滤效果不再明显;而此时电极宽度的增加可以显著增强器件的自旋输运电流,并且更进一步地削弱了器件中的自旋过滤效果。最终的结果表明了在自旋电子学器件中连接方式是影响器件自旋输运性质的重要因素。