【摘 要】
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去除硝酸根保留其他无机盐是海产养殖循环水处理的挑战之一。在目前的硝酸根处理方法中,生物反硝化需要厌氧环境并补充碳源,化学法需要投加铁还原剂,电渗析和反渗透去除硝酸盐的同时会将水中的其他离子一同去除,这些方法破坏了循环水的养殖功能。电化学还原无需要厌氧条件和外加碳源、不使用化学试剂、去除硝酸根但保留其他无机盐,因此在海产养殖循环水处理领域具有应用前景。但是报道的电极通常为平板型,电极表面积有限,硝酸
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去除硝酸根保留其他无机盐是海产养殖循环水处理的挑战之一。在目前的硝酸根处理方法中,生物反硝化需要厌氧环境并补充碳源,化学法需要投加铁还原剂,电渗析和反渗透去除硝酸盐的同时会将水中的其他离子一同去除,这些方法破坏了循环水的养殖功能。电化学还原无需要厌氧条件和外加碳源、不使用化学试剂、去除硝酸根但保留其他无机盐,因此在海产养殖循环水处理领域具有应用前景。但是报道的电极通常为平板型,电极表面积有限,硝酸根的还原速率只有0.006～0.222 h-1cm-2。为了通过增加电极表面积加速硝酸根还原,本研究以铜网为基底,在网线上负载Cu（OH）2纳米线构建三维结构电极,评估其硝酸根还原速率。主要的研究内容和结果如下:（1）为构造三维结构电极,以市售铜网为基底,采用阳极氧化法制备了Cu（OH）2纳米线/Cu网电极。SEM观察和XRD分析表明,电极的微观形貌和化学成分可通过改变阳极氧化过程温度、Na OH电解液浓度和电流密度进行调控。以NO3--N初始浓度50.0mg/L的硝酸钠溶液为处理对象,考察电极的微观形貌和化学成分对其还原硝酸根性能的影响,确定最佳的制备条件为:25℃,1.0 mol/L Na OH电解液,2.0 m A/cm~2电流密度。接着考察Cu（OH）2纳米线/Cu网阴极还原硝酸根的性能,中性条件下,最优电压为3.8 V,硝酸根还原速率可达0.666 h-1cm-2,高于文献报道值。进一步研究了该电极对进水浓度波动的适应能力,初始NO3--N浓度20.0 mg/L～200.0 mg/L范围内,反应1 h硝酸根去除率范围89%～99%,表明可以适应较大范围的进水浓度。上述过程对应的法拉第效率波动范围4.8%～28.0%。但是随着反应时间的延长,法拉第效率下降到2.6%～10.3%。表明电极稳定性需要提升。（2）为了提高稳定性,在Cu（OH）2纳米线/Cu网电极表面负载了纳米Pd。镀Pd前驱体溶液的Pd2+浓度显著影响阴极的电催化活性,最佳Pd2+浓度为0.10 g/L,对应的硝酸根的还原速率可达0.798 h-1cm-2。对于NO3--N初始浓度为20.0 mg/L～200.0 mg/L的进水,法拉第效率长时间稳定在4.5%～29.2%,显示了镀Pd的Cu（OH）2纳米线/Cu网电极良好的稳定性。以实际海产养殖水为处理对象,对于初始NO3--N浓度39.6 mg/L和172.3mg/L的进水,处理1h后,TN去除率分别为91%和63%。出水均满足养殖要求。以上结果表明Pd-Cu（OH）2纳米线/Cu网电极还原能力优于报道的平板电极,为电化学处理海产循环养殖水提供了新的可选电极。
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