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碳四(C4)是一类重要的化工资源,其主要来源为炼油厂的催化裂化、蒸汽裂解制乙烯、甲醇制烯烃等工艺过程。C4组分通常是混合物,混合物中各组分的相对挥发度非常接近,因此不易分离。目前传统的乙腈法、二甲基甲酰胺法和N-甲基吡咯烷酮法分离出的1-丁烯中总是含有0.5%左右的丁二烯。然而,进一步精馏分离低含量的丁二烯性价比较低。因此,寻找一个高性价比的新方法很有必要,其中丁二烯催化加氢显然是一种更有效的方法。本文首先考察了催化加氢丁二烯的载体种类,以此确定最优催化剂载体。其次,详细研究了相同载体不同贵金属催化剂用于丁二烯加氢的性能,确定催化性能较好的贵金属类型。在此基础上,确定了最优贵金属含量的负载型加氢催化剂,并考察了丁二烯催化加氢的动力学特性。具体结论如下:(1)本文通过对比几种常见Si O2、Ti O2和Al2O3载体负载相同含量Au所合成催化剂的催化性能,发现Au/Si O2样品催化丁二烯加氢反应的转化率相对较好,约为10%且反应中各产物的生成量稳定。然后进一步探究不同介孔结构的Si O2对催化反应的影响。其中发现1%Au/SBA-15样品的催化活性很好,转化率可达25%且单一产物正丁烯的含量可维持在65%以上。因此全文选用模板法制备的介孔SBA-15作为载体。(2)使用浸渍的方法制备Au/SBA-15、Ag/SBA-15、Cu/SBA-15等催化剂,并且研究其在丁二烯加氢反应中的催化行为。通过气相色谱、原位红外、比表面积、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱等分析方法对同一含量的Cu/SBA-15、Ag/SBA-15、Au/SBA-15催化剂以及不同含量的Au/SBA-15催化剂进行分析研究。发现制备的介孔二氧化硅SBA-15作为催化剂的载体,因为其较大的比表面积可以有效的分散贵金属活性组分。其中3%Au/SBA-15催化剂具有最优的催化性能,相同温度下(约280℃)其反应转化率大于70%,远高于转化率分别为5%和22%的Ag/SBA-15、Cu/SBA-15两种样品,产物正丁烯的选择性可以达到65%左右且丁烷选择性低于1%。(3)后续制备不同负载量的Au/SBA-15催化剂对比研究其催化丁二烯加氢的性能。经过对比发现,3%Au/SBA-15具有更加优良的应用价值,其转化率为72%,低于转化率为91%的5%Au/SBA-15样品;但其对应正丁烯的选择性高于其它两个含量的样品5%,此外3%Au/SBA-15催化剂样品较5%Au/SBA-15样品在实际应用中更加经济。从TEM、SEM图像可以看出3%Au/SBA-15催化剂活性组分分散的更加均匀,所以其具有更加好的催化活性。DRIFT图中特征峰的那个变化规律与模拟计算数值相对应,Au/SBA-15催化剂催化丁二烯分步加氢的能垒均较低,分别为20 k J mol-1、17 k J mol-1、55 k J mol-1、20 k J mol-1,因此其加氢反应容易进行,由于加入第三个H为控速步骤、其产品选择性较好。