LDH基纳米复合材料的构筑及其光催化还原CO2的性能研究

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全球温室效应的不断加剧,是人类向自然过度排放CO2的结果。其中化石燃料的燃烧和绿色植被被破坏是引发温室效应的主要原因,由此引发空气中CO2含量迅速增加,并导致极地冰川融化、海平面上升等问题,对全球生态系统造成极大破坏。在减少化石燃料燃烧、多植树造林的同时开发利用新能源减排CO2成为全球关注的焦点。太阳辐射作为地球表面巨大的能量来源,每年到达地表的能量相当于130万亿吨煤燃烧产生的热量,其总量属世界上现在可开发的最大能源,且清洁无污染,取之不尽成为能量的重要来源之一。除此之外,以天然植物光合作用为基础,将CO2转化为可用资源物质,从而衍生出的人工光合作用成为人们研究的重点。本文以LDH基纳米复合材料为基础,通过对材料的改性,提升其对光催化还原CO2性能的研究。本文研究工作主要包括以下两个方面:1.以水热共沉淀法合成NiFe-LDH光催化材料,并探究其与g-C3N4复合产物的光催化还原CO2实验性能。首先合成不同元素比例的NiFe-LDH,通过吸光强度及范围、电化学阻抗值以及CO2的光催化活性实验等数据对NiFe最佳元素比例进行初步确定。实验结果显示5:1-NiFe-LDH载流子转移能力最强且对CO2光催化还原效果最好,光照4h的CO产率达到15.53 μmol/g,NiFe-LDH成功进行了光催化CO2的还原。为进一步提升产率,引入价带导带匹配的g-C3N4材料。探究一步合成5:1-NiFe-LDH与不同含量g-C3N4形成的半导体异质结光催化还原CO2的性能研究,g-C3N4的加入,使得5:1-NiFe-LDH/0.8 g-C3N4的比表面增加为LDH的3.69倍,CO的产率为55.79μmol/g,CH4 的产率为 20.45 μmol/g,为纯 5:1-NiFe-LDH 的 3.59 倍,为纯g-C3N4的4.25倍,且CO的选择性达到73.2%。2.水热共沉淀法合成不同元素比例的NiMn-LDH,并探究其不同热解温度下的产物及光催化CO2还原的性能。首先探究不同元素比例NiMn-LDH的光吸收范围及强度、载流子转移能力及其光催化CO2还原效率,结果显示5:1-NiMn-LDH光催化还原CO2的性能最好,光照4h时CO的产率为52.51μmol/g,CH4的产率为37.44 μmol/g。之后在不同的温度下热解,300-400℃得到NiO和Mn元素固溶体共存的状态,500-600℃得到低结晶状态的Ni6MnO8/λ-MnO2。650-800℃得到的热解产物为Ni6MnO8/λ-MnO2的p-n异质结。其中,750℃热解温度下Ni6MnO8/MnO2的光催化CO2还原产率最高,光照4h,产物CO为232.36 μmol/g,CH4 为 166.45 μmol/g。为热解前 5:1-NiMn-LDH 效率的4.42倍,对CO的选择性为58.3%。
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