【摘 要】
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太阳能是一种清洁无污染的理想能源,其每年辐射到地球的能量达到了全球每年能源消耗总量的几个数量级。当前的太阳能电池技术限制了太阳能的利用率。钙钛矿太阳能电池（PSCs）具有成本低、性能高的特点,其单结PSCs在实验室阶段的功率转换效率（PCE）已超过25%。然而,PSCs的商业化过程遇到了许多挑战,其中界面复合问题最为突出,其导致短时间内PSCs功率转换效率的严重损失。幸运的是,界面工程技术已被视为
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太阳能是一种清洁无污染的理想能源,其每年辐射到地球的能量达到了全球每年能源消耗总量的几个数量级。当前的太阳能电池技术限制了太阳能的利用率。钙钛矿太阳能电池（PSCs）具有成本低、性能高的特点,其单结PSCs在实验室阶段的功率转换效率（PCE）已超过25%。然而,PSCs的商业化过程遇到了许多挑战,其中界面复合问题最为突出,其导致短时间内PSCs功率转换效率的严重损失。幸运的是,界面工程技术已被视为实现更好的能级对准、减少电荷复合、钝化缺陷、消除光电流滞后以及增强器件长期稳定性的有效手段。本论文着眼于提高PSCs效率及长期稳定性,利用界面工程分别对电子传输层（ETL）/钙钛矿层和钙钛矿层/空穴传输层（HTL）界面进行优化,从而改善器件效率和稳定性。首先,研究了聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）界面修饰层对PSCs性能的影响。在钙钛矿/Spiro-OMe TAD界面中引入了一层超薄PMMA层,以钝化界面和晶界间缺陷,钝化后PSCs的开路电压达到1.18 V,并且显示出20.5%的稳态转换效率。一系列表征结果证实:钝化器件的非辐射复合明显减少,载流子浓度也表现出一定程度的提高。此外,PMMA膜可以保护钙钛矿膜免受水分和氧气的侵蚀。在相对湿度为60%的环境条件下,1个月后未密封的器件仍可以保持95%的初始效率。这种方法解决了界面复合的主要限制之一,在未来改善PSCs性能方面显示出巨大的潜力。其次,将亲水性聚乙二醇（PEG）与苯基-C61-丁酸甲酯（PCBM）复合获得了一种润湿性良好的复合材料（PEG-PCBM）,用其修饰ETL/钙钛矿界面。结果表明,PEG-PCBM修饰的ETL表现出增大的表面能,利用这一特点可以很容易的制备高质量、大尺寸（2×2 cm~2）的钙钛矿薄膜。核磁共振结果表明PEG-PCBM缓冲层和钙钛矿层之间存在氢键作用,有利于进一步稳定ETL/钙钛矿的界面。得益于电子传输性能的改善和载流子复合的抑制,有效面积为1.03 cm~2的器件可实现18.25%的效率。此外,第一性原理计算表明,PEG对水分子具有比钙钛矿(Eads=-0.25)更强的吸附性(Eads=-0.37),这可以防止水分渗入钙钛矿层。在相对湿度为30-40%环境条件下保存22天后,未密封的器件仍保持90%的初始PCE。这些突出的特性归因于PEG独特的分子结构和良好的润湿性。最后,基于富甲脒体系钙钛矿光吸收层,研究了三氟乙酸铯（Cs TFA）修饰层对PSCs性能的影响。通过在钙钛矿/HTL界面引入Cs TFA修饰层,TFA-可以有效钝化界面处的碘空位,铯离子可以填充甲脒空位,从而可以有效抑制界面处载流子复合以及离子迁移,显著改善器件的光伏性能和运行稳定性。此外,小尺寸的铯离子能够诱导表面晶格收缩,增加FAPb I3钙钛矿的相稳定性。结果,修饰后的器件表现出21.6%的效率,并在AM1.5模拟太阳光持续照射1000小时后仍保留超过90%的初始PCE。
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