基于改性氮化碳纳米复合材料的设计合成及其光催化性能研究

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石墨相氮化碳(g-C3N4)因其可见光区响应、制备成本低廉、物化性质稳定等优点,是目前潜力最大的光催化材料之一。本文针对g-C3N4可见光吸收范围窄,光生载流子分离效率低这两方面缺点,将g-C3N4与具有相似结构、更好可见光响应的碳二氮(C2N)复合,再引入少量铂催化剂提高载流子分离效率,实现其在光催化性能上的优势互补。具体内容如下:(1)C2N的形貌控制及其结构表征本文以SiO2球为硬模板,合成了类球形C2N,并且通过XRD、SEM、BET、XPS等技术进行了一系列表征,成功制备了类球形C2N,其直径约为350 nm,具有较大的比表面积,丰富的介孔结构。(2)碳二氮/棱柱状氮化碳(C2N/g-C3N4)纳米复合材料的制备及光催化性能研究本文通过煅烧不同比例的C2N与水热处理过后的g-C3N4前驱体,制备了一系列不同C2N含量的C2N/g-C3N4纳米复合材料。通过XRD、FT-IR、SEM、TEM、BET、XPS等技术进行了详细的表征。结果表明,C2N的复合影响了g-C3N4前驱体的堆积生长,从而形成更为蓬松、卷曲的中空多孔的棱柱形结构的C2N/g-C3N4纳米复合材料。与未加C2N的g-C3N4相比,C2N/g-C3N4的光催化析氢和降解罗丹明B活性更为优异,这主要归因于C2N与g-C3N4之间的协同作用导致光生电子-空穴对的有效分离,复合后比表面积的增大提供了更多反应活性位点,拓宽了可见光吸收范围。(3)Pt-C2N/g-C3N4纳米材料的制备及其光催化性能研究本文通过在水热处理过后的g-C3N4前驱体与一定量的C2N混合过程中光沉积铂,然后煅烧获得Pt-C2N/g-C3N4纳米复合材料,并通过XRD、FT-IR、XPS、SEM、TEM等手段进行了详细的表征。结果表明,Pt进一步抑制着g-C3N4前驱体的堆积生长,形成短而薄的类柱结构的Pt-C2N/g-C3N4纳米复合材料。与g-C3N4和C2N/g-C3N4相比,Pt-C2N/g-C3N4催化剂具有最为优异的光解水制氢性能,这主要归因于Pt的引入:Pt的引入与g-C3N4之间的协同作用导致光生电子-空穴对的有效分离,同时促使g-C3N4形成了更短的柱层结构增大材料的比表面积,为光催化反应提供了更多的活性位点。此外,Pt的引入使得Pt-C2N/g-C3N4催化剂带隙变窄,拓宽了催化剂的光响应范围并增强了光吸收能力,同时拥有更负的导带位置,增强了光生电子的还原能力,因而有更强的光解水制氢的能力。
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