全固态锂电池作为新一代锂离子电池,具有更高的安全性能和更大的能量密度,成为未来电动汽车动力电池的理想选择,其最大特点是采用固态电解质取代了传统的有机液态电解质。但是,固态电解质的引入使得电池内部的接触界面变为固-固界面,这种界面本质上具有接触面积小、接触状态差的特性,严重影响了锂离子的传导,阻碍了全固态锂电池的发展。因此,改善界面接触是提高全固态锂电池电化学性能、促进其商业化发展的关键。在众多提高界面接触的方法中,共烧结是最简单有效的方法之一,特别是放电等离子烧结技术,凭借其烧结温度低、烧结时间短等特点,在固态电解质的制备以及全固态锂电池的组装过程中展现了独特的优势,备受人们的关注。然而,目前关于放电等离子烧结对全固态锂电池内部组织结构和电化学性能的影响仍然缺乏深入系统的研究。基于上述研究背景,本文采用放电等离子烧结技术分别制备了固态电解质,电极-固态电解质半电池和复合正极,重点研究了烧结工艺对各部分组织结构和电化学性能的影响规律。随后,结合各部分的最佳烧结工艺,组装全固态锂电池并进行了电化学性能测试。最后,对电化学循环后的全固态锂电池进行拆解,研究了电化学循环周次对电池内部组织演变的影响。首先,采用放电等离子烧结制备Li1.5Al0.5Ge1.5（PO4）3（LAGP）固态电解质,研究了加压方式、烧结温度和碳污染对其组织结构和电化学性能的影响。结果发现,烧结过程中升温与加压的顺序会对样品的致密度有显著影响。随着烧结温度的升高,样品致密度和离子电导率均呈现先增大后减小的变化趋势,并在700℃下达到最大值,最大样品致密度为97%,最大离子电导率为2.12×10-4S·cm-1。在放电等离子烧结过程中,样品不可避免地会受到碳污染的影响,样品中的碳污染不仅会改变样品颜色,还会显著增大样品的晶界阻抗,进而影响离子电导率,但样品中的碳污染可以通过500℃空气气氛热处理的方式去除。其次,以LiFePO4（LFP）为电极,采用放电等离子烧结制备电极-固态电解质半电池,研究了烧结温度和烧结电流方向对界面组织结构和电化学性能的影响。结果显示,在较高的烧结温度（650℃）下,电极-固态电解质界面呈现紧密的界面接触,同时观察到了界面层的形成;在较低的烧结温度（500℃）下,界面呈现疏松的接触状态,但并未形成界面层。界面层的形成不仅会显著增大界面阻抗,还会影响正常的电化学循环。此外,还发现了烧结电流方向会显著影响界面层的形成以及界面的接触状态。在650-LFP/LAGP界面处形成了由Fe2P2O7相组成的富铁层,而在650-LAGP/LFP界面处形成了由AlPO4相组成的富铝层;在500-LFP/LAGP界面处界面接触相对疏松,而在500-LAGP/LFP界面处界面接触相对紧密。基于观察到的结果,提出了放电等离子烧结条件下电极-固态电解质界面的形成机制。再次,采用放电等离子烧结制备了 30%LFP-55%LAGP-15%C复合正极,研究了烧结温度对其组织结构和电化学性能的影响,并采用FIB三维重构技术展示了电极内部各组分的空间分布情况。结果显示,当烧结温度为550℃时,复合正极内部各组分可以保持其原本的物相结构,但随烧结温度的升高,LAGP固态电解质会发生分解,形成大量的LAGP纳米晶以及AlPO4和GeO2杂质相。同时,烧结温度的升高还会显著降低复合正极内部孔洞的体积分数和连通性。杂质相的生成以及孔洞连通性的降低会导致复合正极放电比容量的降低。此外,尽管550℃烧结的复合正极展现了最大的初始放电比容量,约138 mAh·g-1,但其循环稳定性较差,出现了严重的容量衰减和电压波动。相反,600℃和650℃烧结的复合正极却展现了稳定电化学的循环。经过电池拆解分析可知,复合正极的容量衰减与其内部组织开裂有关。最后,结合上述三部分的最佳烧结工艺,采用放电等离子烧结组装全固态锂电池,并对其进行了电化学性能测试。研究了电化学循环周次对组织结构和电化学性能的影响。结果显示,在电化学循环初期,全固态锂电池展现了稳定的电化学循环性能,其放电容量超过150 mAh·g-1,但随着电化学循环周次的增加,电池出现了严重的容量衰减。电池拆解分析后发现,电池内部形成了大量裂纹、复合正极与固态电解质发生了部分分离,同时固态电解质-负极界面则发生了严重的界面反应,反应区内LAGP晶粒体积膨胀且严重非晶化,这些组织变化最终导致了电池容量的衰减。此外,在固态电解质与金属锂负极之间还发现了由大量Li2CO3晶粒组成的SEI层,并以枝晶的形式沿电池裂纹向正极侧延伸。基于上述观察结果,提出了全固态锂电池的失效机制。