新粒子生成是大气中气体分子均相成核生成分子簇,继之通过凝结与碰并等增长为可观测颗粒物的过程。它是大气中气态污染物向颗粒物二次转化的重要途径之一。新粒子生成事件导致超细颗粒物数浓度急剧增加,是大气颗粒物的重要来源,对人体健康和气候变化有着重要影响,也是认识和控制我国区域大气复合污染的关键科学问题之一。　　 北京作为超大城市,大气污染呈现复合型污染特征,强氧化性和高细颗粒物浓度并存,是国际上为数不多、在较污染大气中观测到高频率新粒子生成事件的城市之一。其生成机制和增长特性与清洁环境新粒子生成事件的差异是揭示大气气-粒二次转化的核心和难题。国际上关于新粒子生成事件的长期观测并不多见,其前体物与化学组成的观测更由于技术手段的限制鲜有报道,因此新粒子生成的具体机制尚不明确,新粒子生成事件影响的研究也刚起步。本论文基于北京大气环境城市定位站北大站点小至3nm高时间分辨率、高粒径分辨率的颗粒物数谱分布、新粒子生成的气态前体物、新粒子生成和增长后的纳米级颗粒物化学组成的外场观测与动力学、热力学和气溶胶力学模型尤其是“矩方法”,在把握北京新粒子生成事件的发生条件与季节变化规律的基础上,验证二元成核和三元成核的可能性,确定各种增长方式对新粒子增长的贡献,揭示北京新粒子的生成机制与增长特性,并从云凝结核数浓度和颗粒物有效吸湿性参数两方面评估新粒子生成事件对不同过饱和度条件下云凝结核的影响,进而为认识北京大气气-粒二次转化和大气区域污染成因、为区域与全球空气质量与气候模型中更合理地考虑新粒子生成事件的贡献、削减模型的不确定性提供重要依据。　　 确定了气态硫酸和颗粒物表面积浓度是北京新粒子生成的关键条件,揭示了新粒子生成季节变化规律。基于长期观测结果和动力学、气溶胶力学理论计算确定了气态硫酸浓度高于5×106cm-3与颗粒物表面积浓度低于600μm2cm-3是北京新粒子生成的关键条件。高风速的北风和西北风、低温、低湿、强辐射等有利于这两个条件实现的因素均会促进新粒子生成事件的发生。北京新粒子生成事件具有明显的季节变化规律,季节平均发生频率为2-40％,春季最高,夏季最低;生成速率为1.0-90.3cm-3 s-1,冬春季节较高;增长速率为0.1-12.3nmh-1,夏季最高。颗粒物碰并损失通量与新粒子生成速率的比值为60±22%,冬高夏低,这与冬季边界层较低、取暖排放大量污染物、大气中颗粒物的数浓度和表面积浓度更高有关。　　 识别了气态硫酸、氨与有机物如乙二酸和乙二醛是北京城市大气新粒子生成事件的重要前体物,验证了硫酸-氨-水三元成核是其重要生成机制。由OH自由基、SO2和颗粒物表面积浓度估算的白天大气中气态硫酸浓度和采用常压离子迁移化学离子化质谱仪测定的气态硫酸浓度为8×105-1.3×107cm-3。它一定程度上决定新粒子成核速率和新粒子生成速率。热力学计算证实硫酸-水二元成核不能解释北京的新粒子生成事件,足最氨的存在使硫酸-氨-水三元成核成为北京夏季新粒子生成的重要机制,但该三元系统吉布斯自由能的相关计算发现其他物种和机理的贡献也不可忽略。因此,北京夏季新粒子生成过程是多物种参与的、多种成核方式共同作用的结果,硫酸-氨-水三元成核是其中重要机制之一。　　 量化了气态硫酸凝结及其被氮中和、颗粒物碰并和有机物对北京城市大气新粒子增长的贡献。气态硫酸凝结及其中和贡献最大,为45±18%,颗粒物碰并增长贡献34±17%,其中模态内碰并19±12%,模态间碰并15±7%,其余部分主要是有机物的贡献。由气态硫酸凝结及其中和在颗粒物真实增长中所占的比例,将新粒子生成事件分成“富硫型”(比例≥50%)和“贫硫型”(比例＜50%)。“富硫型”新粒子生成事件中硫酸盐的质量浓度比有机物高30%,而“贫硫型”新粒子生成事件中硫酸盐的质量浓度低于有机物,平均为后者的大约80%。因此,有机物也是新粒子增长的重要贡献者,尤其在“贫硫型”新粒子生成事件中其贡献通常大于硫酸凝结及其中和。　　 探讨了新粒子生成事件对云凝结核的影响。一方面,新粒子生成事件中随着新粒子增长,颗粒物平均有效吸湿性参数平均提高60%。由于硫酸盐在颗粒物中的比例较高,“富硫型”新粒子生成事件中颗粒物平均有效吸湿性参数较高,其提高幅度也较大。另一方面,不同过饱和度条件下云凝结核数浓度因新粒子生成事件增加0.5-5倍,过饱和度越高,增加倍数越大。新粒子增长速率与云凝结核数浓度增加密切相关,增长速率越高,增加倍数越大。因此,“贫硫型”新粒子生成事件对云凝结核数浓度的影响高于“富硫型”,夏季的影响比其它季节更加显著。