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随着中国经济社会的快速发展,以煤炭为主的能源消耗大幅攀升,机动车保有量急剧增加,我国大气污染的趋势没有从根本上得到遏制,已由单一煤烟型污染转变为煤烟型与光化学污染并存的复合型污染。随着2012年2月29日新《环境空气质量标准》正式发布,明确增加了细颗粒物(PM2.5)浓度限值监测指标,PM2.5污染问题亟待解决。 本研究在中国细颗粒物污染较为严重的华北地区选取三个典型区域设置大气环境监测点,分别为北京城区,河北保定雄县县城,山东德州陵县农村,探究不同地级市区域即特大城市、县城以及农村地区的PM2.5污染情况。分别在夏季和冬季对大气细颗粒物PM2.5样品进行采集分析,并采用多种分析仪器对PM2.5样品中各化学组分进行分析测试。基于PM2.5样品中各化学组分的测试结果,结合气象数据,分析温度、相对湿度、风速、能见度等气象要素与PM2.5及其碳质组分和二次无机气溶胶变化的相关关系。并对比分析不同区域夏季和冬季细颗粒物中碳质组分和二次无机气溶胶组分特征的时间和空间变化。研究发现:(1) PM2.5质量浓度季节变化为三个采样点均呈现出冬季高于夏季;空间变化表现为在夏季,北京城区、保定雄县县城以及德州陵县农村的PM2.5月均质量浓度相差不显著,而在冬季,保定雄县县城的PM2.5质量浓度明显高于北京城区和德州陵县农村。(2) PM2.5与温度相关性不大,二次无机盐与温度呈正相关;PM2.5与风速和能见度呈现较好的负相关;PM2.5和二次无机盐与相对湿度呈现较好的正相关。(3)三个采样点各类碳质组分质量浓度与所占PM2.5的比例均为夏季高于冬季,而二次无机盐质量浓度均为冬季高于夏季,但所占比例均为夏季高于冬季;碳质组分空间对比不显著,而二次无机盐质量浓度和所占比例均呈现出德州农村高于保定县城高于北京城区。 在典型区域PM2.5污染特征的研究基础上,进一步对PM2.5的来源和区域贡献进行了系统性研究。本研究首先利用PMF对三个地区的PM2.5一次来源进行解析,包括燃煤源、汽车尾气源、工业源、生物质燃烧源和扬尘源。并利用空气质量模型CMAQ中的ISAM模块对PM2.5进行二次来源解析,确认PM2.5中二次无机气溶胶的主要来源。综合PMF和CMAQ中的ISAM模块源解析结果,较为准确的定性和定量的得出三个地区夏季和冬季的PM2.5的来源及其各个来源的分担率。其次,利用Hysplit和CMAQ定性和定量评估区域贡献。研究发现:(1) PM2.5 PMF来源解析:从三个采样点季节变化来看,在夏季,对PM2.5贡献较大的为二次源、工业源以及机动车尾气源;在冬季,对PM2.5贡献较大的是燃煤源、汽车尾气源以及二次源。从三个采样点空间对比来看,北京城区机动车贡献较大,保定雄县燃煤源贡献较大,德州陵县农村二次源贡献较大。(2)二次无机气溶胶CMAQ-ISAM来源解析:从三个采样点季节变化来看,居民源在冬季的贡献高于夏季,电力源、工业源、交通源和农业源的贡献均是夏季高于冬季;从三个采样点空间对比来看,农业源的贡献德州陵县农村最高,北京城区最低。交通源和居民源的贡献北京城区最高,保定雄县最低。工业源的贡献保定雄县最高,德州陵县最低。电力源的贡献空间对比不显著。(3)区域贡献分析:华北地区颗粒物传输路径主要有西南输送气流、东南输送气流、西北输送气流。在夏季,周边区域对北京城区PM2.5质量浓度的贡献为25%-30%,周边区域对保定雄县县城PM2.5质量浓度的贡献为27%-36%,周边区域对德州陵县农村PM2.5质量浓度的贡献为26%-32%;而在冬季,周边区域对北京城区PM2.5质量浓度的贡献约占32%-40%,周边区域对保定雄县县城PM2.5质量浓度的贡献约占37%-47%,周边区域对德州陵县农村PM2.5质量浓度的贡献约占35%-42%。本研究结果可为环境管理部门制定华北地区大气污染防治预案提供重要决策支持,这将对控制华北地区大气污染具有重要的科学价值。