【摘 要】
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二氧化碳电还原是缓解二氧化碳过度排放,并产生高附加值产物的有效途径。在众多二氧化碳电还原催化剂中,金属催化剂以其优良的导电性和对中间产物合适的吸附能,引起了研究者的广泛关注,但是如何有效促进目标产物并抑制析氢反应这一副反应,依然是巨大的挑战。这篇工作研究了铜、钯、金、锌、钴等过渡金属及金属合金催化剂,探讨其调控中间产物吸附和促进二氧化碳电还原的最有利活性位点。结合实验和密度泛函理论计算,我们得出结
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二氧化碳电还原是缓解二氧化碳过度排放,并产生高附加值产物的有效途径。在众多二氧化碳电还原催化剂中,金属催化剂以其优良的导电性和对中间产物合适的吸附能,引起了研究者的广泛关注,但是如何有效促进目标产物并抑制析氢反应这一副反应,依然是巨大的挑战。这篇工作研究了铜、钯、金、锌、钴等过渡金属及金属合金催化剂,探讨其调控中间产物吸附和促进二氧化碳电还原的最有利活性位点。结合实验和密度泛函理论计算,我们得出结论:适度降低原子的配位数可以有效调节中间产物吸附能,进而提升二氧化碳电还原性能。例如:普遍化原子配位数为5左右的钯原子可以显著提升*COOH吸附,从而有效促进二氧化碳到一氧化碳的转化,超薄钯纳米片中富含该配位数原子的边缘位,促进*COOH吸附,-0.5 V.vs RHE下达到94.3%的一氧化碳法拉第效率。通过配位数调控提高一氧化碳法拉第效率后,为进一步降低催化剂成本,向贵金属催化剂中引入非贵金属铜,既实现催化剂价格低廉,也充分利用了两种金属间的电子效应和结构效应。最后,制备单原子催化剂,在保持上述催化剂优点的同时,最大程度保证了原子利用率,其中Zn、Co单体的邻近效应使得Zn/Co-N-C催化剂在-0.5 V.vs RHE实现93.2%的一氧化碳法拉第效率。
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