自从1960年第一台激光器发明之后，光与物质的相互作用一直是人们感兴趣的一个课题。近几十年来，有机光学材料由于具有宽的响应波段、良好的柔韧性、高的光损伤阈值和较低的成本，以及易于合成、可以进行裁减和修饰等特点而备受重视。随着有机合成技术的不断进步，大量具有良好光学特性的有机分子材料和高分子化合物不断涌现。在对这些有机分子材料进行光学性质研究时，通常需要考虑光在其中的传播特性。而且，随着激光技术的发展，光与介质相互作用的特性也越来越丰富。特别是最近在超短脉冲技术方面的快速发展，使得光与介质相互作用的研究进入了一个全新的领域，这其中有很多问题需要重新考虑。而超短脉冲激光与原子、分子的相互作用已经成为光与物质相互作用的研究热点之一。 硝基苯胺(para-Nitroaniline，pNA)分子由于具有较强的非线性光学响应而受到理论工作者和实验工作者的广泛关注。本论文选择了pNA分子作为脉冲激光与其相互作用的对象。首先，我们在密度泛函理论(Density Function Theory)的水平上对pNA分子的结构进行了优化，然后在含时密度泛函理论的水平上计算了分子的电偶极矩和激发能。所有的计算工作在GAUSSIAN-98程序包上完成。然后又考虑了溶剂效应对分子电子结构的影响，计算了溶剂效应下分子的电子结构。计算结果显示在紫外到可见光范围内，该分子只有一个电荷转移态(Charge Transfer State)，因此在考虑激光与该分子相互作用时，可以将该分子简化为二能级体系。 在计算了pNA分子的电子结构的基础上，应用半经典理论研究了脉冲激光在pNA分子中的传播特性。在计算过程中应用麦克斯韦方程组描述电场，而将pNA介质看作量子系统，用布洛赫方程来描述。麦克斯韦方程和布洛赫方程通过极化强度联系起来，建立了耦合的麦克斯韦-布洛赫方程。通过求解麦克斯韦-布洛赫方程得到了脉冲激光在介质中的传播特性，同时得到了分子能级占有率随时间和空间的演化。方程的求解采用了时域有限差分法和预估校正法。本文主要计算了长脉冲(ps)激光在pNA中的共振传播特性和超短(fs)脉冲激光在pNA中的共振传播特性。对于超短脉冲激光在pNA中的传播还考虑了非共振的情况。 在计算长脉冲激光在pNA中的传播时，发现脉冲能很好的满足面积定理，计算硕士学位论文中文摘要中用到的旋波近似和慢变幅近似也非常有效，不但简化了计算过程，而且结果也非常准确。在计算超短脉冲在pNA中的传播时，应用了电场的载波形式，研究了电场载波的时空演化、分子能级占有率的时空演化和电场频谱随传播距离的演化。发现超短脉冲与分子相互作用时出现了很多新的现象。分子能级占有率之差在电场为零时，表现出一种台阶的特征;当脉冲在分子中传播时，会出现高频与低频成分，随传播距离的增加，频谱的展宽越来越明显;对于2二的超短脉冲仍能满足面积定理，但对于面积再大一些的超短脉冲，面积定理就不再适用;在计算长脉冲传播特性时所适用的旋波近似和慢变幅近似，在超短脉冲的情况下却是失效的;另外就是人们在讨论激光与介质的相互作用时，几乎都采用了对称近似，即忽略了粒子的固有偶极矩。本文首次在不应用对称近似的情况下计算了超短脉冲激光在二能级分子体系中的传播。计算发现，对称近似对超短脉冲是不适用的。而对于大多数分子，它们都有固有偶极矩。所以在讨论超短脉冲激光与分子的相互作用时，不能应用对称近似。最后考虑了超短脉冲的非共振传播特性，发现作用后电场的倍频成分比较多。 整篇论文分为五章。第一章为综述，简单介绍了有机分子材料和光与物质相互作用的发展历史和研究现状。第二章给出光与物质相互作用的理论方法和本文在计算时采用的数值方法。第三章介绍了计算分子电子结构的方法和过程。第四章介绍了本论文的研究过程和计算结果，并对结果进行了讨论。在第五章中给出了本文的主要研究结论。