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硅橡胶具有良好的电绝缘性、耐高温性和优异的柔韧性、生物相容性、易加工性,在电缆终端和介电驱动器领域有着很好的潜在应用价值。在电缆终端领域,要求材料具有高介电常数、低介电损耗和一定的力学强度;介电驱动器领域则要求材料具有高介电常数的同时,弹性模量要尽可能的低。纯硅橡胶的介电常数比较低（一般为3左右）,成为了限制其发展的瓶颈。提高硅橡胶介电常数最有效的一条途径就是添加导电填料。碳纳米管是一种应用很广泛的导电填料,其具有非常优异的电性能和较大的长径比,在较低添加量下就能有效提高材料的介电常数。然而,添加碳纳米管得到的高介电硅橡胶材料介电损耗和弹性模量都比较高,这对材料的实际应用是很不利的;对碳纳米管进行改性,可以在一定程度上抑制硅橡胶材料的介电损耗,但目前文献报道的改性方法效果有限。因此,在碳纳米管填充的高介电硅橡胶领域亟需一些新的改性方法,能使其在提高材料介电常数的同时,抑制材料的介电损耗和弹性模量。本文首先使用溶胶凝胶法制备了SiO2包覆的碳纳米管MS,以其作为介电功能填料,添加到甲基乙烯基硅橡胶（MVQ）中制得了具有高介电常数、低介电损耗和良好力学强度的硅橡胶材料,并研究了SiO2包覆层对复合材料微观结构和宏观性能的影响,分析了其机理。研究表明,SiO2绝缘包覆层可以改善碳纳米管在基体中的分散性,增强与基体间的界面相互作用,并且可以有效阻隔碳纳米管之间的相互接触,减小了漏导电流,在提高复合材料介电常数的同时抑制了其介电损耗。MS/MVQ复合材料的介电性能和力学强度都得到了提高。相比于未改性的碳纳米管/MVQ复合材料,MS3/MVQ复合材料在渗流阈值附近50 Hz下的介电常数提高了16.3%,介电损耗tanδ减小了35.5%,分别为25.6和0.089,交流电导率保持在较低水平,具有很好的绝缘性;拉伸强度提高了16.7%,断裂伸长率上升32.9%,分别为10.5MPa、877%。为了降低高介电硅橡胶材料的弹性模量,本文还利用π-π相互作用和疏水作用制备了乙烯基封端聚甲基苯基硅氧烷（VPMPS）包覆的碳纳米管MP,添加到MVQ中获得了MP/MVQ复合材料,研究了VPMPS包覆层对复合材料微观结构和宏观性能的影响,并分析了机理。研究发现,VPMPS包覆层不仅可以改善碳纳米管在基体中的分散性,抑制漏导电流的产生,使复合材料的介电性能得到提高。而且可以减弱MVQ分子链间的相互作用,起到增塑的作用,使复合材料的弹性模量降低,电机敏感性大幅提高。和未改性MWCNT/MVQ-2相比,MP2/MVQ复合材料介电常数提高45.2%的同时,弹性模量降低了31.3%,分别为13.5和1.47MPa;填料含量为2.0wt%时,其电机敏感因子β为9.2,比纯MVQ（4.5）提高了104.4%,比未改性的MWCNT/MVQ-2（4.3）提高了114.0%,介电损耗保持在较低水平（0.026）。