【摘 要】
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氨（NH3）作为如今世界上生产量最大的化学品之一,年产量约为5亿吨,它被广泛地应用于农业、化学和制药等各个领域。由于NH3具有高能量密度和氢含量,它也成为最具潜力的可再生氢能载体之一。但是如今合成NH3仍然依赖于传统的Haber-Bosch工艺,需要在高温高压的条件下,由化石燃料提供能源,因此对环境很不友好。电催化的方法能够在温和条件下合成NH3,该方法不仅可以使用清洁能源减少环境污染,同时其反应
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氨（NH3）作为如今世界上生产量最大的化学品之一,年产量约为5亿吨,它被广泛地应用于农业、化学和制药等各个领域。由于NH3具有高能量密度和氢含量,它也成为最具潜力的可再生氢能载体之一。但是如今合成NH3仍然依赖于传统的Haber-Bosch工艺,需要在高温高压的条件下,由化石燃料提供能源,因此对环境很不友好。电催化的方法能够在温和条件下合成NH3,该方法不仅可以使用清洁能源减少环境污染,同时其反应设备可以进行灵活的串并联,从而实现不同规模的生产,因此电催化合成NH3具备很大的发展潜力。但是仍需要寻找更加高效和经济的催化剂来突破电催化合成NH3工业化的技术壁垒。目前,常见的合成NH3电催化剂仍有不容忽视的缺点,催化效率低、价格高昂、选择性差等问题亟需解决。在寻找更加高效的催化剂的过程中,我们发现生物固氮作为自然界最常见的“根际对话”方式,为植物的生长提供了相当可观的氮素肥料。我们尝试从生物固氮酶的角度出发,设计了一系列Chevrel相催化剂(FeMo6S8、Fe1.3Mo6S8和Fe2Mo6S8),并筛选出性能最好的FeMo6S8催化剂。电化学测试发现,FeMo6S8催化剂具有可与固氮酶催化相媲美的高效率和高选择性,在–0.32 V（vs.RHE）电压下,酸性电解液（0.05 M H2SO4）中,NH3产率达到最高28.6μg h–1 mgcat.–1,在同一电解电压下的法拉第效率高达42.8%。另外,我们证实了FeMo6S8催化剂具有更好地稳定性,能够保证12次以上的循环实验而NH3产率和法拉第效率无明显下降,其电催化装置也能够保证100 h以上的稳定电流密度。接着,我们通过密度泛函理论计算发现,FeMo6S8催化剂的催化机理同固氮酶相仿,两种单金属前驱体（Fe2S3和Mo S2）表现出较差的催化活性,恰如固氮酶中仅存在单一铁蛋白或单一钼蛋白时,催化过程将很难进行一样。但当铁钼共同协同参与催化时,其吸附活化N2的能力将会大大提高。这种类固氮酶高效催化剂证明了仿生技术在电催化合成氨的应用中具有很大的潜力,在未来能够为电催化合成NH3的工业化提供新思路。
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