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本研究利用合成的环保型双金属聚丙烯酰胺水凝胶与氧化剂H2O2进行协同催化降解以达到处理印染废水的目的。实验过程中发现,双金属聚丙烯酰胺水凝胶能有效激发H2O2产生大量的HO?自由基,表现出优越的催化性能,同时,附着于水凝胶的铜和钴离子,铁和钴离子能起到相互促进的联合作用,其催化效果要明显优于单金属水凝胶。因此,聚丙烯酰胺水凝胶可以被认为是一种很有前景的,可回收的金属离子支撑材料。
本研究采用自由基聚合法,以N,N-亚甲基-双丙烯酰胺(MBA)为交联剂,以APS/TEMED为氧化还原引发剂,合成了聚丙烯酰胺(PAM)水凝胶,在此基础上,制备了两种不同的双金属水凝胶(CuCo@PAM和FeCo@PAM),并成功地应用于印染废水的协同降解。利用批处理降解工艺,通过对催化剂用量、废水浓度、H2O2剂量、废水的温度和pH等操作参数的考察,研究确定了最优操作条件、动力学和降解效率,依此对上述催化剂性能作出评价。利用准一级动力学方程研究了催化反应动力学。采用FT-IR、SEM和EDX对CuCo@PAM和FeCo@PAM水凝胶的结构和形貌进行了表征,并采用FT-IR对其化学成分进行了分析。通过SEM和EDX分析,证实了双金属水凝胶中存在双金属离子。通过研究获得以下结论:(1)利用合成的CuCo@PAM催化剂,并在H2O2的影响下,成功地应用到MB、CR和OⅡ染料的降解。采用FT-IR、SEM和EDX对CuCo@PAM催化剂的形貌进行了分析。通过对反应参数的优化,获得了CR和OⅡ染料的最佳降解速率。CuCo@PAM催化剂表现出优越的协同催化性能。在最优条件下,Cu@PAM,Co@PAMandCuCo@PAM对MB的降解速率分别达到了74.0%,79.1%,97.05%,而对于CR的降解速率分别是82.40%,85.19%and93.133%,对于Ⅱ(OⅡ)的降解依然有很好的效果,其降解速率分别是84.367%,86.849%and95.161%。鉴于上述良好的协同降解效果,可以得出结论,与单一金属催化剂相比,CuCo@PAM催化剂不仅缩短了15分钟的时间周期,而且对MB、CR和OⅡ的降解速率都有显著提高。通过等温线动力学对降解动力学反应顺序进行了研究,结果表明:MB、CR和OⅡ的降解遵循准一级动力学。通过连续三个循环的重复使用实验,该催化剂都现出良好的性能,可以认为它是一种可行的可循环使用的降解印染废水的催化剂。鉴于其卓越的降解效率、良好的成本效益、应用方便、重复性好及其技术可行性,CuCo@PAM催化剂是一种有应用前景的催化剂。
(2)开发了双金属(Fe和Co)聚丙烯酰胺(PAM)水凝胶(FeCo@PAM)并考察了其对(CR)的协同催化降解性能。采用FT-IR、SEM和EDX对FeCo@PAM水凝胶的结构和形貌进行了分析。FT-IR对该催化剂的化学成分进行了分析,SEM和EDX证实了聚丙烯酰胺水凝胶中存在双金属离子。考察并优化了催化剂用量、废水浓度、H2O2剂量、废水温度和pH等关键操作参数。在最佳条件下,FeCo@PAM对CR的协同氧化催化降解速率为96.45%(60 min),要比Fe@PAM催化剂的降解速率高出11.26%(75 min),比Co@PAM催化剂的降解速率高出11.69%(75 min)。由此看出,FeCo@PAM不仅提高了降解速率,而且反应时间明显缩短。实验证明,FeCo@PAM催化剂对CR表现出良好的协同氧化降解性能。此外,还对等温线动力学进行了研究,以确定其对CR的降解过程。通过三个连续周期的高浓度CR的降解实验证明,FeCo@PAM催化剂的可循环性良好。我们还利用甲醇作为OH自由基清除剂进行了自由基捕获实验。通过清除剂测试分析了OH自由基的作用和重要性。过量的甲醇导致降解效率降低了近51%.过量甲醇对CR降解的清除作用表明,在该体系中最关键、最重要的氧化物质是羟基自由基。
(3)双金属水凝胶协同羟基自由基催化降解处理印染废水过程中遵循准一级动力学。在降解过程中所产生的羟基自由基(HO2?)与染料分子反应,并消耗过氧化物自由基(HO2?),产生染料链自由基。过氧化物自由基的浓度变化与金属离子的消耗量似乎呈负相关。染料链自由基进一步产生含有CO2和H2O的有机化合物。随着HO2?自由基继续氧化金属过程中,该反应继续以链式反应将他们转化成还原形式(金属)。在降解过程中,大多数反应同时发生。为了便于清楚地理解才将其分开描述。因此,可以得出结论,H2O2对MB,CR和OⅡ印染废水的催化降解仅通过从羟基自由基和染料分子之间反应产生的染料链自由基来进行。从实验结果中可以看出,这些可回收催化剂具有环保、低成本、高协同降解的优点,是处理印染废水的可靠催化剂。
本研究采用自由基聚合法,以N,N-亚甲基-双丙烯酰胺(MBA)为交联剂,以APS/TEMED为氧化还原引发剂,合成了聚丙烯酰胺(PAM)水凝胶,在此基础上,制备了两种不同的双金属水凝胶(CuCo@PAM和FeCo@PAM),并成功地应用于印染废水的协同降解。利用批处理降解工艺,通过对催化剂用量、废水浓度、H2O2剂量、废水的温度和pH等操作参数的考察,研究确定了最优操作条件、动力学和降解效率,依此对上述催化剂性能作出评价。利用准一级动力学方程研究了催化反应动力学。采用FT-IR、SEM和EDX对CuCo@PAM和FeCo@PAM水凝胶的结构和形貌进行了表征,并采用FT-IR对其化学成分进行了分析。通过SEM和EDX分析,证实了双金属水凝胶中存在双金属离子。通过研究获得以下结论:(1)利用合成的CuCo@PAM催化剂,并在H2O2的影响下,成功地应用到MB、CR和OⅡ染料的降解。采用FT-IR、SEM和EDX对CuCo@PAM催化剂的形貌进行了分析。通过对反应参数的优化,获得了CR和OⅡ染料的最佳降解速率。CuCo@PAM催化剂表现出优越的协同催化性能。在最优条件下,Cu@PAM,Co@PAMandCuCo@PAM对MB的降解速率分别达到了74.0%,79.1%,97.05%,而对于CR的降解速率分别是82.40%,85.19%and93.133%,对于Ⅱ(OⅡ)的降解依然有很好的效果,其降解速率分别是84.367%,86.849%and95.161%。鉴于上述良好的协同降解效果,可以得出结论,与单一金属催化剂相比,CuCo@PAM催化剂不仅缩短了15分钟的时间周期,而且对MB、CR和OⅡ的降解速率都有显著提高。通过等温线动力学对降解动力学反应顺序进行了研究,结果表明:MB、CR和OⅡ的降解遵循准一级动力学。通过连续三个循环的重复使用实验,该催化剂都现出良好的性能,可以认为它是一种可行的可循环使用的降解印染废水的催化剂。鉴于其卓越的降解效率、良好的成本效益、应用方便、重复性好及其技术可行性,CuCo@PAM催化剂是一种有应用前景的催化剂。
(2)开发了双金属(Fe和Co)聚丙烯酰胺(PAM)水凝胶(FeCo@PAM)并考察了其对(CR)的协同催化降解性能。采用FT-IR、SEM和EDX对FeCo@PAM水凝胶的结构和形貌进行了分析。FT-IR对该催化剂的化学成分进行了分析,SEM和EDX证实了聚丙烯酰胺水凝胶中存在双金属离子。考察并优化了催化剂用量、废水浓度、H2O2剂量、废水温度和pH等关键操作参数。在最佳条件下,FeCo@PAM对CR的协同氧化催化降解速率为96.45%(60 min),要比Fe@PAM催化剂的降解速率高出11.26%(75 min),比Co@PAM催化剂的降解速率高出11.69%(75 min)。由此看出,FeCo@PAM不仅提高了降解速率,而且反应时间明显缩短。实验证明,FeCo@PAM催化剂对CR表现出良好的协同氧化降解性能。此外,还对等温线动力学进行了研究,以确定其对CR的降解过程。通过三个连续周期的高浓度CR的降解实验证明,FeCo@PAM催化剂的可循环性良好。我们还利用甲醇作为OH自由基清除剂进行了自由基捕获实验。通过清除剂测试分析了OH自由基的作用和重要性。过量的甲醇导致降解效率降低了近51%.过量甲醇对CR降解的清除作用表明,在该体系中最关键、最重要的氧化物质是羟基自由基。
(3)双金属水凝胶协同羟基自由基催化降解处理印染废水过程中遵循准一级动力学。在降解过程中所产生的羟基自由基(HO2?)与染料分子反应,并消耗过氧化物自由基(HO2?),产生染料链自由基。过氧化物自由基的浓度变化与金属离子的消耗量似乎呈负相关。染料链自由基进一步产生含有CO2和H2O的有机化合物。随着HO2?自由基继续氧化金属过程中,该反应继续以链式反应将他们转化成还原形式(金属)。在降解过程中,大多数反应同时发生。为了便于清楚地理解才将其分开描述。因此,可以得出结论,H2O2对MB,CR和OⅡ印染废水的催化降解仅通过从羟基自由基和染料分子之间反应产生的染料链自由基来进行。从实验结果中可以看出,这些可回收催化剂具有环保、低成本、高协同降解的优点,是处理印染废水的可靠催化剂。