【摘 要】
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随着工业的迅速发展和人口的持续增加,环境污染这一问题也愈发严峻。其中多环芳烃（Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）是一种环境中广泛存在的的典型持久性有机污染物,它对人类健康和生态环境安全具有严重威胁。环境中的多环芳烃首先进入大气,然后被大气颗粒所吸附,再通过大气干湿沉降、农业污水灌溉、吸附和沉积作用继而进入土壤中并不断累积,使土壤最终成为环境中多环芳烃的主要
【基金项目】
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科技部国家重点研发计划场地土壤污染成因与治理技术专项“农药化工污染场地微波强化-化学氧化协同修复技术与示范”（编号:2018YFC1802004）；
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随着工业的迅速发展和人口的持续增加,环境污染这一问题也愈发严峻。其中多环芳烃（Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）是一种环境中广泛存在的的典型持久性有机污染物,它对人类健康和生态环境安全具有严重威胁。环境中的多环芳烃首先进入大气,然后被大气颗粒所吸附,再通过大气干湿沉降、农业污水灌溉、吸附和沉积作用继而进入土壤中并不断累积,使土壤最终成为环境中多环芳烃的主要承载者。多环芳烃进入土壤后会对土壤微生物活性产生影响,导致土壤中正常的物质循环被破坏。因此,土壤酶活性、微生物生物量以及土壤基础呼吸等生物化学过程均受多环芳烃污染的影响,同时也是评价土壤中多环芳烃污染最有用的生物化学指标。目前,有关不同环数多环芳烃对土壤微生物活性以及土壤质量评价的研究较少,特别是多环芳烃对土壤酶动力学抑制特征的研究未见报道。因此,研究多环芳烃对土壤酶的胁迫效应、作用机理及影响因素,对阐明多环芳烃对土壤的环境风险具有重要意义。本研究通过室内模拟多环芳烃污染土壤试验,以低环多环芳烃的典型代表物萘、菲和蒽为对象,通过土壤酶动力学手段,揭示了它们在急性污染下对土壤的生态-剂量效应关系及其对土壤酶的作用机理,并揭示了蒽老化过程中对土壤微生物生物量碳、土壤基础呼吸、土壤微生物代谢熵及土壤酶活性的变化规律,为多环芳烃污染土壤的质量监测和风险评价提供了丰富的理论依据。主要研究结论如下:（1）在三种多环芳烃污染下,土壤FDA水解酶活性均受到抑制,且污染浓度和FDA水解酶活性呈现显著负相关关系,表明FDA水解酶活性可作为评价萘、菲和蒽污染程度的敏感指标之一。其中当污染物浓度达最高时,蒽较其余两种污染物对FDA水解酶活性的抑制作用最强,抑制率高达74.15%。采用完全抑制模型对酶活性和污染物浓度进行拟合,拟合结果均达到了显著或极显著关系,揭示在一定程度上,FDA水解酶活性可以监测多环芳烃对土壤的污染程度,其生态剂量值ED10分别在43.92～203.55 mg kg-1、55.28～224.19 mg kg-1和2.19～17.53 mg kg-1之间,揭示出多环芳烃污染对土壤的生态毒性大小因多环芳烃的类型及土壤性质有所差别。（2）三种多环芳烃加入后,供试土壤FDA水解酶的动力学参数Km,Vmax随其浓度升高均呈现降低的趋势（江苏水稻土除外）,说明三种多环芳烃对供试土壤FDA水解酶的抑制类型都为反竞争性抑制。采用完全抑制模型对Vmax与污染物浓度之间的关系进行拟合得到ED10分别在20.02～139.14 mg kg-1、30.36～71.68 mg kg-1、1.30～20.81mg kg-1之间,ED50在180.18～684.93 mg kg-1、273.22～645.16 mg kg-1、11.74～27.62 mg kg-1之间,蒽对供试土壤FDA水解酶的毒性显著高于萘和菲。此外,萘和蒽对供试土壤的抑制作用与土壤性质有关,其中土壤有机质是影响其对FDA水解酶毒性的主控因子。（3）蒽老化过程中,供试土壤FDA水解酶活性、土壤基础呼吸速率、微生物生物量碳及微生物代谢熵均受到蒽污染浓度和培养时间的显著影响,表明其可作为评价土壤蒽污染的生态指标。两种供试土壤中,FDA水解酶活性均与微生物生物量碳呈极显著正相关,与微生物代谢熵呈显著或极显著负相关,说明FDA水解酶活性可以反应土壤微生物的变化。（4）蒽老化过程中,供试土壤FDA水解酶的Km、Vmax均随污染物浓度的升高而降低,说明蒽老化过程中对供试土壤FDA水解酶的抑制类型都为反竞争性抑制。采用完全抑制模型对供试土壤Vmax与污染物浓度之间的关系进行拟合,拟合结果均达到了显著或极显著关系,说明FDA水解酶的Vmax可以作为评价蒽污染程度的敏感指标。整个培养期间潮土FDA水解酶Vmax的ED值均小于黄棕壤,说明蒽对潮土的毒性作用更强。此外,除山东潮土第45天外,其余时间下供试土壤的FDA水解酶Kiu均大于Km,说明蒽老化过程中是通过与FDA水解酶-底物复合物的结合对FDA水解酶产生影响。综上所述,萘、菲和蒽主要通过反竞争性抑制对土壤FDA水解酶活性产生抑制作用,土壤有机质是影响其对FDA水解酶毒性的主控因子。三种多环芳烃中,蒽的毒性最强。本研究为评价土壤多环芳烃污染的生态环境风险和污染修复提供了理论依据。
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