超快电子衍射与成像装置是探测原子尺度结构变化过程的有力工具,已在物理、化学、材料科学、生命科学等领域内诸多基础问题的研究中发挥了重要的作用。由于受限于严重的空间电荷效应,千伏特超快电子衍射时间分辨能力大于原子运动的基本时间尺度(100飞秒)。基于光阴极微波电子枪的兆伏特超快电子衍射能够突破该限制从而提高时间分辨能力,而且兆伏特超快电子成像由于电子束团的电荷密度更高从而更利于实现单发成像。本论文围绕研制高性能的兆伏特超快电子衍射与成像装置开展了模拟优化与实验研究,并探索了相关电子束流的先进操控技术。针对兆伏特超快电子衍射原型装置中静态衍射样斑信噪比不够高和动态实验衍射峰强度抖动较大的两个主要问题,我们从暗电流、电子探测效率、电子源稳定性、样品与电子束空间重合等四个方面优化了装置,获得了信噪比更高的静态衍射样斑并研究了单晶金的热致结构变化动力学过程。此外,我们利用聚束腔完全压缩电子束并用偏转腔以1飞秒每像素的时间分辨率测量了均方差9飞秒的电子脉宽。我们利用粒子跟踪程序(General Particle Tracer)模拟了兆伏特超快电子成像,在理论上给出了兆伏特超快电子成像对电子源的需求。在此基础上,我们研制了国内第一台基于加速器的兆伏特超快电子成像原型装置,获得了纳米结构以及碳膜厚度衬度的高品质成像,实现了均方差50纳米的单发和多发空间分辨率。作为第一个应用,兆伏特超快电子成像原型装置观测到了纳米尺度的电子束密度调制,该实验结果将对正在发展的兆伏特超快电子成像装置和紧凑、高亮度x射线源有重大的影响。针对微波压缩电子束引起较大时间抖动的问题,我们提出了利用空间电荷力压缩相对论电子束的新物理机制,该方法没有引入额外的时间抖动,可以提高兆伏特超快电子衍射时间分辨率。此外,我们首次利用谐波腔主动地补偿了皮秒电子束的非线性能散,将电子束能散降低了逾一个量级。同时我们也研究了被动式补偿非线性能散实验中皱褶结构的时变四极尾场强度,其实验结果与理论值很好地吻合;该研究工作将促进平行板皱褶结构在诸多基于加速器的科学装置中的应用。