【摘 要】
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有机硅的结构独特,同时具备有机材料和无机材料的化学性质,因此有机硅化合物被广泛的应用于生产生活的各个方面。在有机硅化合物中,甲基硅氧烷是使用最广和研究最深的一类物质。甲基硅氧烷因其独特的化学性质,在工业生产和日化用品中随处可见,而伴随广泛的使用,其进入周边环境的量和途径也越来越多。同时,为迎合使用中的不同要求,一系列的改性硅氧烷被研发应用,其环境排放也需要引起重视。另外,随着硅氧烷的降解和与其他物
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有机硅的结构独特,同时具备有机材料和无机材料的化学性质,因此有机硅化合物被广泛的应用于生产生活的各个方面。在有机硅化合物中,甲基硅氧烷是使用最广和研究最深的一类物质。甲基硅氧烷因其独特的化学性质,在工业生产和日化用品中随处可见,而伴随广泛的使用,其进入周边环境的量和途径也越来越多。同时,为迎合使用中的不同要求,一系列的改性硅氧烷被研发应用,其环境排放也需要引起重视。另外,随着硅氧烷的降解和与其他物质反应,自然界中除硅氧烷母体之外还有大量的降解转化产物。因此,围绕典型区域系统开展甲基硅氧烷、改性硅氧烷及其降解转化产物的研究对于全面评价有机硅化合物的环境风险具有重要意义,然而目前相关研究十分匮乏。本文建立了环境介质中有机硅化合物在自然界中目标/非目标识别方法,以几个类型的工厂和其周围居民区作为研究区域,对大气颗粒物中甲基硅氧烷和改性硅氧烷的浓度及其分布特征展开了研究。建立了有机硅化合物在自然界中非靶向筛查的方法,并对环形硅氧烷(D4-D6)在大气中的降解产物和自然环境中的有机硅化合物进行了非靶向筛查。论文研究内容主要分为五章:第1章综述了硅氧烷在生产生活中的应用、在自然环境中的赋存和环境行为、生物累积、毒性效应以及在不同环境介质中的降解与途径。第2章建立了颗粒物中甲基硅氧烷和改性硅氧烷的前处理和分析方法,并且建立了环境介质中有机硅非目标筛查的前处理和仪器分析方法。第3章以东营市的几类支柱产业为研究区域,研究了热电厂、石化厂、轮胎厂、污水处理厂以及其周边的3个居民区内大气颗粒物中甲基硅氧烷和改性硅氧烷的赋存水平。发现轮胎厂颗粒物中甲基硅氧烷浓度最高达466μg/g,是周边居民区(24.4μg/g)的19倍,在这些甲基硅氧烷中线形甲基硅氧烷占主导地位,尤其是L7和L8占总浓度的百分之三十以上。苯基、三氟丙基和乙烯基硅氧烷在污水处理厂中均有不同程度的检出,并且在居民区中同样检出了苯基硅氧烷,但这些改性硅氧烷均未在其他工厂中发现。第4章使用高分辨质谱FT-ICR-MS进行样品检测,利用Si同位素的性质建立了有机硅化合物非目标筛查的方法。Si在自然界中存在28Si、29Si和30Si三种同位素,这三种同位素在质谱中呈现的丰度间隔是固定值,Δm/s(29Si-28Si)=0.999568;Δm/s(30Si-29Si)=0.997276;Δm/s(30Si-29Si)=1.996844,根据该规律可以实现在大量的自然环境污染物中筛选出可能含有硅的物质。同时自然界中Si同位素的丰度是固定的,28Si、29Si和30Si分别占总量的92.23%、4.68%和3.09%。自然界丰度同样可以体现在质谱中,这使得质谱同位素峰的丰度也呈现出这样的比例,这使得我们可以通过丰度对比确定化合物中硅的个数。在此基础上,使用检测设备的数据分析软件Bruker Data Analysis对有机硅化合物进行确认,即可完成对样本中有机硅化合物筛选。第5章非目标筛查了大气环境下D4-D6降解产物和某污水处理厂进出水及其受纳水体中的有机硅化合物。使用纳米Si O2作为催化剂,分别模拟D4、D5和D6在自然光下的降解。通过非靶向筛查,分别确定了13、10和10个降解产物。以母体为基础完成了结构的推测。污水处理厂进出水及其受纳水体的河水经过非靶向筛查后在水体共发现了99个有机硅化合物。
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