二硫化钼基纳米复合光催化剂的合成及光还原CO2性能研究

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我国的能源结构以煤炭为主,大量使用煤炭、石油等化石能源使得大气中CO2浓度持续增高,导致了各种环境问题,同时化石能源的日益减少也造成了能源危机。将CO2转化为燃料(如甲烷、甲醇等)则能够有效地解决上述问题,而其中光还原CO2具有无二次污染、操作简单等独特的优势,具有广阔的前景。本文以MoS2为基础,通过构筑异质结构的改性方式,以甲烷、甲醇的产率来评价其光还原性能,研究内容如下:(1)通过水热法制备了SrZrO3/MoS2复合材料,并考察不同SrZrO3负载量对光催化性能的影响。结果表明,Sr、Zr、O元素均匀分布在MoS2表面,SrZrO3与MoS2结合紧密,构建的异质结结构显著提升了MoS2的光照吸收能力,降低了光生电子空穴的复合率,延长了电子寿命。当SrZrO3负载量为5wt%时,催化剂因其光照下优越的载流子分离效率和较小的电子迁移电阻而表现出最高的光催化活性,其中甲烷产率可达98μmol·h-1·g-1,甲醇产率达到36μmol·h-1·g-1。(2)为了解决催化剂回收困难的问题,选择了磁性钙钛矿材料FeTiO3与MoS2复合,运用水热法加以退火处理,构筑了FeTiO3/MoS2复合材料,并考察了不同FeTiO3负载量对光催化性能的影响。结果表明,复合材料呈现微球状,Fe、Ti、O元素均匀的分布在MoS2表面,FeTiO3与MoS2结合紧密,构筑的异质结结构显著的提高了MoS2的光响应范围,提升了载流子的传输速率,降低了光生电子空穴的复合率。当且仅当FeTiO3负载量为1wt%时,催化剂因其在光照条件下较高的载流子分离效率,表现出较高的光催化活性,甲烷和甲醇的产量分别约为76μmol·h-1·g-1和23μmol·h-1·g-1。(3)为进一步提高磁性复合材料的光催化性能,选择了更具稳定性、环境友好的磁性材料α-Fe2O3与MoS2进行复合,并通过二次水热法,制备出具有p-n异质结构的α-Fe2O3/MoS2复合材料。并考察了不同α-Fe2O3负载量对光催化性能的影响。结果表明,复合材料呈现1μm的花球状,Fe、O元素均匀的分布在MoS2表面,α-Fe2O3与MoS2结合紧密,构建的p-n异质结构显著提升了MoS2的光吸收能力,降低了光生电子空穴的复合率,延长了电子寿命。当α-Fe2O3负载量为5wt%时,得益于其优异的载流子分离效率,光催化剂表现出最高的催化活性,甲烷和甲醇的产量分别约为121μmol·h-1·g-1和41μmol·h-1·g-1。综上所述,通过选取合适的半导体,以构筑异质结构的改性方式可有效提升光催化性能,其中选取磁性材料α-Fe2O3作为异质材料不仅可有助于催化剂的回收再利用,同时通过形成p-n异质结,加速了载流子的传输速率,降低了光生电子空穴的复合几率,进而提高了复合材料的光催化活性。
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