福建典型茶园土壤—茶叶中金属元素分布特征及同位素示踪研究

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本文以福建武夷岩茶(武夷山)和闽南铁观音(厦门、漳州和安溪)茶园的土壤-茶叶体系为研究对象,测定其Be、Mg、Al、V、Cr、Mn、Fe、Co等20种非稀土元素和La、Ce、Nd等15种稀土元素的含量,分析茶园土壤金属元素的分布特征,用改进的BCR四步提取法提取土壤中金属元素的形态,分析各金属元素的生物可利用性,对茶园土壤金属元素进行质量评价,分析茶叶金属元素分布特征,茶树不同部位金属元素富集特征,土壤-茶叶体系金属元素的迁移规律,研究成品茶金属元素的浸出率,并进行质量和健康风险评价,应用铅锶钕同位素联合示踪土壤-茶叶金属元素来源。得到如下结论:(1)武夷岩茶和铁观音茶园土壤偏酸性,符合无公害茶叶产地环境条件标准,土壤肥力达到Ⅲ级。武夷岩茶茶园土壤Be、Cr、Ni、Cs的含量、铁观音茶园土壤Mn的含量高于福建省土壤背景值,各元素空间分布较为离散。两地土壤稀土元素含量大小遵循奥多--哈根斯法则。土壤∑REE均远低于福建省土壤背景平均值、中国土壤平均值和世界土壤均值。∑LREE/∑HREE高于岩石中的相应比值及我国土壤中的平均比值,表现为重稀土明显分馏,轻稀土富集。土壤Ce相对富集,并出现Eu亏损。(2)土壤金属元素赋存形态的提取结果表明:土壤中除了Pb和4种稀土元素(Ce、Sm、Eu、Gd)以可还原态为主外,其余金属元素皆以残渣态为主。次表层土壤金属元素的残渣态要略高于表层土壤。土壤金属元素生物可利用性的大小顺序为Ce>Pb>Gd>Eu>Sm>Nd>Pr>Tb>La>Y>Dy>Cd>Ho>Er>Tm>Se>Yb>Mn>Lu>Ba>Co>Cu>Sr>U>Cs>Be>Ni>Rb>Zn>Mg>V>Fe>Al>As>Cr。表层土壤大部分金属元素的生物可利用系数大于次表层土壤。(3)对土壤金属元素进行质量评价,地累积指数评价结果表明:武夷岩茶和铁观音茶园土壤金属元素均属于无污染水平,部分点位的金属元素达到轻度-中度污染水平。富集因子评价结果表明:土壤金属元素处于无污染至轻微污染程度,部分样点的金属元素达到中度污染程度。潜在生态危害指数评价结果表明:土壤的10种金属元素表现为轻度生态危害,TS4、TS10、TH7、TH10和TH18处于中等潜在生态风险,TH25表现为较高潜在生态风险,其余点位均处于低潜在生态风险,Cd对土壤污染点位的潜在生态危害最大。三种评价方法的结论类似。(4)嫩叶金属元素含量最高的是Mg,最低的是Tm,老叶金属元素含量最高的是Al,最低的是Tm。老叶中的Be、Al、V、Cr、Mn、Fe、As、Se、Sr、Ba、Pb、U以及稀土元素含量均高于嫩叶,嫩叶中的Mg、Co、Cu、Zn、Rb、Cs含量均高于老叶,部分点位茶叶金属元素较高与其较高的土壤生物有效态相关。茶树不同部位金属元素含量分析结果表明:老叶中的Zn、Ni、Al、Mn、V、As、U以及原子序数为偶数的稀土元素含量均远高于其它部位,树枝的金属元素含量不高,稀土元素在果核(籽壳和籽仁)中几乎不富集。(5)对茶叶金属元素进行质量评价,单项污染指数和综合污染指数结果表明:茶叶中金属元素均达到安全级别。成品茶进行浸出率及健康风险评价的结果表明:两次浸泡浸出量最高的金属元素都是Mg,最低的都是Be,浸出率最高的金属元素都是Rb,最低的都是Fe,第二次浸泡的浸出量远低于第一次浸泡。健康风险评价结果表明:成品茶的Mn对人体有非致癌风险,Ni对人体有致癌风险。两次浸泡的茶汤都对人体均没有金属元素的非致癌风险,但是有Ni的致癌风险。(6)对土壤-茶叶系统金属元素的迁移特征分析,结果表明:武夷岩茶和铁观音茶园茶叶金属元素的迁移系数相近,老叶的Be、Al、V、Cr、Mn、Fe、As、Se、Sr、Cd、Ba、Pb、U以及稀土元素的迁移系数高于嫩叶,嫩叶的Mg、Co、Ni、Cu、Zn、Rb、Cd、Cs的迁移系数高于老叶。嫩叶的Be、Ni、As、Ba、Pb和稀土元素与它们在土壤中的有效态显著相关,老叶的Mn、Co、Cd、Pb、U及稀土元素与它们在土壤的有效态和全量都显著相关,但Mg、Cr、Ni、Sr只与它们在土壤的有效态显著相关。(7)应用铅锶钕同位素示踪技术对茶园土壤-茶叶金属元素来源进行示踪研究,结果表明:茶园土壤和茶叶的Pb来源于汽车尾气尘和母质层。土壤和茶叶的Sr主要受到汽车尾气尘、燃煤尘以及母质层的影响。茶叶的稀土元素来源于土壤,受到母质层、汽车尾气尘和燃煤尘的影响。应用Sr-Nd同位素对四个地区茶园的嫩叶进行区分,结果表明:武夷岩茶和闽南的铁观音茶叶可以明显区分,但厦门、漳州和安溪茶园的茶叶同位素比值范围重合,很难区分。
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