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据统计,我国垃圾填埋系统每年释放大量的甲烷气。随着全球气候变暖与能源问题的日益严峻,开发利用甲烷为清洁能源已成为国内外的研究热点。传统的燃烧发电方式具有一定的地域局限性且对甲烷气的产生量要求比较高。而以填埋气作为化工原料生产高附加值的化工产品则可以解决产品的远距离运输问题,同时实现低产生量甲烷气的能源化利用。低温等离子体技术可以实现温和条件下分子的活化转化,有望成为甲烷资源化转化的热门技术。本论文采用直流电晕等离子体技术,开展了常温常压下甲烷直接转化的应用基础研究。采用针-板式电极结构,以CO:作为含氧自由基源,直流电晕等离子体可致CH4发生重整反应生成乙炔。在放电电流为0.4 mA,CH4/CO2=2、气体流量为45 mL/min时,C2H2的选择性和产率分别可达到36%和12.8%,反应能量利用效率最大达到0.97 mmol/kJ。适量H2的引入可促进CO2的转化,而当体系中引入水蒸汽作为·OH产生源时,CH4的转化率以及C2H2的选择性和产率均有所提高。以液体溶液作为接地电极,构建一个气液放电体系,引入·OH对CH4进行活化氧化,同时将空气作为气态含氧自由基源。结果表明,放电过程中有甲酸、甲醇等液体产物生成,其中甲酸为主要物质。当放电电流为0.2 mA,放电间距为1 cm,CH4和空气比1:1,磷酸盐缓冲溶液(PBS,pH=7)为液体电极时,甲酸的单位能耗产率达6.58 mmol/(kW.h).液体电极中一定浓度H202溶液的引入对甲酸的生成有一定促进作用,而当反应体系中引入CO2气体或Na2SO3溶液等·OH清除剂时,甲酸的产量明显减少,表明甲酸的生成很大程度上是由于·OH的强氧化作用。基于等离子体条件下·OH的产生反应过程,实验以亚甲基蓝(MB)为氧化还原指示剂,探究了气液多相体系中·OH的产生及作用机理。验证了,在液滴体系中直流电晕放电技术确可实现·OH的产生,且电致H20的离解对·OH的产生起主要作用。由此可见,直流电晕等离子体技术可在常温常压下实现甲烷的活化转化,产物中有乙炔和甲酸等高附加值的产物生成,具有很大的实际应用价值。