【摘 要】
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催化加氢法被认为是一种非常有希望的生产方式,具有环保、高效等优点,应用前景十分广阔。本文中对催化加氢法的应用体现在以下两部分:一是工业革命后大气中二氧化碳含量急剧上升,因此二氧化碳的捕集与资源化利用成为当前的研究热点。二氧化碳通过催化加氢制成甲酸后能用作化工原料、储氢能源材料、液体燃料等;二是卤代芳胺类化合物被广泛用于有机化学、材料化学、药物化学等领域,一般是通过还原卤代硝基芳烃制得,其中催化加氢
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催化加氢法被认为是一种非常有希望的生产方式,具有环保、高效等优点,应用前景十分广阔。本文中对催化加氢法的应用体现在以下两部分:一是工业革命后大气中二氧化碳含量急剧上升,因此二氧化碳的捕集与资源化利用成为当前的研究热点。二氧化碳通过催化加氢制成甲酸后能用作化工原料、储氢能源材料、液体燃料等;二是卤代芳胺类化合物被广泛用于有机化学、材料化学、药物化学等领域,一般是通过还原卤代硝基芳烃制得,其中催化加氢是一种十分重要的途径。然而含有卤素（Cl、Br和I）原子的硝基芳烃往往选择性不佳,因为在反应过程中极易发生脱卤副反应。文章首先通过使用三种不同的反相微乳液体系制备了尺度范围在1.5～3.8 nm的镍-金属氧化物（Ni-MOx）纳米簇,同时将其作为活性组分负载到规则的球形载体二氧化硅（SiO2）上形成金属负载型催化剂。文章对比了三种不同的反相微乳液体系所制得的材料结构及形貌差异,同时探究了不同金属氧化物掺杂的Ni基催化剂对催化碳酸氢钠加氢还原制甲酸反应的活性比较。其中使用曲拉通X-100作表面活性剂制备得到的材料结构最佳,为多核的核壳结构,并在载体表面及孔道内也分布着较多的活性位点,活性组分平均尺寸为1.6 nm,属于复合纳米簇。本文中使用不同的金属氧化物对Ni进行掺杂改性并用于催化碳酸氢盐加氢制取甲酸的反应中,旨在能与主催化剂Ni之间形成电子传递从而提高催化剂的催化活性。研究发现使用曲拉通X-100作表面活性剂、CeO2掺杂后的材料催化活性最高,文章还探究了Ni-CeO2/SiO2催化剂的循环使用性能。另外对反应条件的影响进行了探究,当反应温度为200℃,H2压力为2 MPa时使用Ni-CeO2/SiO2催化反应2 h,甲酸的产率可以达到77.8%。同时结合实验室已有成果对反应机理进行的探究与验证,反应过程是复合材料中Niδ+及MOxδ-吸附并促使H2异裂为Hδ+和Hδ-,之后与HCO3-反应得到产物HCOO-。先前制备的Ni-CeO2/SiO2材料还能够用于高选择性催化卤代硝基芳烃催化加氢还原反应中制卤代芳胺,CeO2的掺杂在一定程度上改善了Ni的团聚,且由于Ni与CeO2材料之间功函数的差异,产生由Ni流向CeO2的电子转移;另外CeO2材料表面具有大量的氧空位,能够在卤代硝基芳烃氢化还原的过程中抑制脱卤,从而达到提高对目标产物的选择性及提高催化活性的目的。本文制备的催化剂在催化不同卤代硝基芳烃加氢反应中有着较高的活性,氯代及溴代硝基芳烃加氢转化率能达到93%以上,碘代硝基芳烃加氢转化率能达到83%以上,对目标产物的选择性都能够达90%以上,并且能够循环使用五次以上。
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