【摘 要】
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近年来,在生物地球化学和环境技术相关的氧化还原反应中,生物炭可以作为“生物地球化学电池”,介导电子转移,参与元素的生物地球化学循环,转化重金属等。所以,生物炭常用于环境修复、土壤固碳和提高土壤肥力等方面。在自然环境中生物炭经历老化、化学和微生物降解后会分解出纳米级生物炭颗粒。纳米生物炭的氧化还原特性电子介导效应有明显作用,对环境的显著影响更应该受到我们关注。本论文首先以小麦秸秆为原料,在400℃和
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近年来,在生物地球化学和环境技术相关的氧化还原反应中,生物炭可以作为“生物地球化学电池”,介导电子转移,参与元素的生物地球化学循环,转化重金属等。所以,生物炭常用于环境修复、土壤固碳和提高土壤肥力等方面。在自然环境中生物炭经历老化、化学和微生物降解后会分解出纳米级生物炭颗粒。纳米生物炭的氧化还原特性电子介导效应有明显作用,对环境的显著影响更应该受到我们关注。本论文首先以小麦秸秆为原料,在400℃和700℃热解温度制备生物炭,通过超声破碎、离心、冷冻干燥等手段提取纳米生物炭（NBC-400,NBC-700）。借助SEM、粒径分布、BET、XPS、FTIR、Zeta电位、电化学测量（CVs、MEO、MER）等多种方法测定纳米生物炭的理化特性和氧化还原特性;通过赤铁矿（Fe2O3）和锰氧化物（Mn O2）,甲基橙（MO）降解为研究对象,探究纳米生物炭电子介导效应;通过对土壤溶解性有机物的光谱分析（UV-Vis、FTIR）和高分辨质谱、高通量测序等手段研究纳米生物炭对土壤溶解性有机物转化和微生物群落变化的作用机制。主要结论如下:（1）通过SEM、粒径分布、BET、XPS和FTIR技术表征纳米生物炭的形貌、大小、官能团组成等。结果显示,纳米生物炭是形状不规则的颗粒,NBC-400和NBC-700的平均粒径分别78.8±1.9 nm和122.0±2.1 nm,比表面积分别为41.2 m~2·g-1和323.66 m~2·g-1;两者的官能团组成相似,但含量不同,NBC-700的芳香烃缩合度高于NBC-400。（2）通过电化学手段（CVs、MEO、MER、LSV）,Zeta电位和动力学表征纳米生物炭的氧化还原特性和电子介导效应。结果表明,NBC表面带有负电荷且NBC-700比NBC-400带的负电荷多;NBC-400和NBC-700的ETCs分别为196.57和363.47μmole-·g C-1;NBC-700的电子传递能力比NBC-400的好。NBC-400、NBC-700介导Mn O2的还原百分率分别是4.54和5.18,是他们对应原始生物炭的1.62和2.56倍。50 mg/L NBC-400和NBC-700介导硫化钠还原甲基橙的实验结果表明,快速降解阶段的降解率K分别是0.115和0.154,而BBC-400和BBC-700的K分别是0.029和0.065。（3）通过光谱（UV-Vis、FTIR）、高分辨质谱和高通量测序对土壤溶解性有机碳进行分析,结果显示,纳米生物炭对DOM的官能团形成和芳香化、腐殖化有促进作用,能减少土壤中难降解性物质的含量;纳米生物炭能使土壤DOM生成偏向于高O/C和低H/C化合物,对土壤DOM不饱和共轭双键有促进作用,对土壤环境修复有重要的作用。纳米生物炭对土壤物种丰度和群落多样性有一定影响,能够促进土壤中固氮微生物（蓝藻和变形菌门部分种属）的生长,加强土壤微生物的固氮作用;同时促进了土壤中利用碳源的微生物,如厚壁菌门的生长,使土壤中难溶化合物得到降解。本研究对纳米生物炭的氧化还原特性的探讨为生物炭的土壤环境效应机制提供理论依据。
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