铂修饰的共价三嗪骨架的光催化产氢性能研究

来源 :浙江工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lovegyyf
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
开发一种低成本、高活性和稳定性的光催化剂,使其将太阳能高效地转化为氢能值得关注和研究。尽管经过数十年的努力,在可见光下仍只有少数有机催化剂有高效率且重复利用率高的特征。近年来,人们高度关注了合成半导体聚合物,一种高度有序的,基于共价三嗪环骨架(CTF)的催化剂进入人们视线。其出色的性能归因于有序的分子结构,丰富的活性位点和高寿命。催化剂中的三嗪环和苯环分别具有吸电子和供电子的特性,可以充当界面的活性位点以加速氧化还原反应。这为太阳能的利用提供了一类新一代非均相光催化剂。它们具有光催化过程的三个关键特征,即稳定性,无毒性和可见光活性,因此使其成为极具吸引力的研究对象。本实验以对苯二甲腈为单体,使用了一种新颖的以三氟甲磺酸为溶剂的合成方法,在温和的反应条件下合成二维CTF(2D CTF),并一进步合成以二氧化硅为模板,具有高度有序的蜂窝状(中空互连孔)纳米多孔共价三嗪骨架。这种独特的合成方法不仅可以避免传统高温合成引起的不良副反应,而且还可以保持三嗪骨架精确的光学和电子性质。通过各类表征分析,证明了成功形成三嗪环,并在可见光的照射下,三乙醇胺反应体系中产生氢气,体现了三嗪环的光催化活性。由于提高电子-空穴分离效率和载流子利用效率在光催化中起着核心作用,因此本实验中,制备了一种将Pt纳米颗粒以不同的形式掺杂到3D CTF中的催化剂,即光沉积负载(3D Pt/CTF)和合成过程中掺入Pt(3D Pt@CTF)。本文通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和高分辨率TEM(HRTEM)、价带XPS(VB-XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、Brunauer-Emmett-Teller(BET)表面积、电化学阻抗谱(EIS)、光致发光(PL)光谱和PL寿命光谱等表征催化剂样品,来探明催化剂的物理化学性质及其与光催化分解水制氢性能之间的关系。实验结果表明,铂掺杂不仅促进了可见光收集,而且促进了光生载流子的分离和运输,同时还增多其光活性位点以提高催化效率。与2D CTF相比,两种Pt修饰的CTF纳米材料的产氢效率均得到显著提高,其中,3D Pt@CTF在可见光照射下(λ>420nm)的产氢效率达到1074.54μmol g-1h-1,且该催化剂在40小时的循环实验测试中能保持稳定高效的光活性,这是由于3D Pt@CTF中形成Pt-N键,使得3D Pt@CTF在一定程度上缩短了电子传输距离,有利于电子与空穴的分离,从而有高效产氢性能。
其他文献
身体器官名词种类丰富,汉语系统以双音节词占据一定优势,本文尽量选取共性特征较为明显的单音节身体器官名词进入“一+N(身体器官)”结构,从系统性角度进行封闭性的批量考察,
随着能源互联不断推进,不确定风电的大规模接入,电力系统和天然气系统耦合日趋紧密。计及不确定性风机出力的电-气耦合系统静态安全域研究,属于多能流系统安全运行领域,可以为多能流系统提供安全运行信息,对电-气耦合系统的安全运行及提高系统的利用率有重要意义。基于此,本文主要研究如下:首先,针对含风电场电-气耦合系统概率负荷裕度问题进行研究。考虑天然气系统管网动态特性,建立考虑天然气管网动态特性的含风电场电
随着国内外高层建筑的广泛应用,钢-混凝土组合剪力墙以其高侧向刚度、良好的延性、良好的耗能能力和高安全储备等优点给人们提供了一种新型的、有效的选择。其中的钢结构部分一般是钢板或型钢通过一定的方式连接而成,焊接是较为常用的连接方法。然而焊接完成后的残余应力使得构件容易出现局部应力集中,在外荷载尤其是地震作用下,残余应力可能会降低结构的承载力和整体稳定性,影响结构抗震性能,造成不必要的危害。因此,本文通
改革开放30多年以来,广大人民群众对高等教育资源的需求越来越高,为了满足人民群众的教育需求,民办教育获得长足发展。在高等教育大众化的背景下,民办高职院校作为民办高校的重要组成部分,不仅能使就业压力得到一定的缓解,同时还有利于丰富高等教育资源,促进公平教育的实施,在我国高等教育领域中发挥着极其重要的作用,是推动我国教育事业发展的一股重要的力量。在本文中,通过介绍我国民办高等教育的发展历程,我们可以得
随着经济和工业的快速发展,环境和能源压力越来越大,寻找可再生的清洁能源成为当今人类社会发展面临的重要问题。作为绿色清洁能源之一,氢气燃烧只生成水,对环境没有其他危害
拓扑绝缘体作为量子霍尔效应的直接推广,近几年受到研究人员的广泛关注。尤其是受拓扑保护的边界态在全介质光子晶体中特殊的光学性质,以及在特殊缺陷结构中独特的传输特性,
目的:多发性硬化(Multiple Sclerosis,MS)是一种好发于青壮年致残性中枢神经系统(Central Nervous System,CNS)脱髓鞘疾病,目前还没有明确的发病机制和有效的治疗方法。MS的动物模型主要有两种:实验性自身免疫性脑脊髓炎(Experimental autoimmune encephalomyelitis,EAE)和双环己酮草酰二腙(Cuprizone)模型。E
21世纪以来,我国的机动车保有量逐年上升,随之带来的是机动车排放的大量有毒气体,不仅危害出行人员的身体健康而且是雾霾等环境问题的主导因素。为了调节交通流量和车辆行驶状态,相关人员需要借助机动车排放模型来制定科学有效的基于路网的控制策略。其中,确切的掌握机动车排放因子的特征,是搭建机动车排放模型的前提。但是,目前我国在研究机动车排放因子时都采用外国现有的机动车排放模型进行本土化应用,过程繁琐,不易操
地层的压裂改造是提高油气井产能的重要手段,压裂液的综合性能直接影响到压裂施工是否成功。随着深层油气藏开采的不断深入,压裂改造技术对压裂液性能提出更高的要求,压裂液
真菌毒素是指饲料受到真菌污染而产生的毒性代谢产物,对饲料和食品造成了严重的危害,动物摄入后会造成中毒反应。我国真菌毒素的污染问题十分严重,每年因农作物被真菌毒素污