【摘 要】
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开发一种低成本、高活性和稳定性的光催化剂,使其将太阳能高效地转化为氢能值得关注和研究。尽管经过数十年的努力,在可见光下仍只有少数有机催化剂有高效率且重复利用率高的
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开发一种低成本、高活性和稳定性的光催化剂,使其将太阳能高效地转化为氢能值得关注和研究。尽管经过数十年的努力,在可见光下仍只有少数有机催化剂有高效率且重复利用率高的特征。近年来,人们高度关注了合成半导体聚合物,一种高度有序的,基于共价三嗪环骨架(CTF)的催化剂进入人们视线。其出色的性能归因于有序的分子结构,丰富的活性位点和高寿命。催化剂中的三嗪环和苯环分别具有吸电子和供电子的特性,可以充当界面的活性位点以加速氧化还原反应。这为太阳能的利用提供了一类新一代非均相光催化剂。它们具有光催化过程的三个关键特征,即稳定性,无毒性和可见光活性,因此使其成为极具吸引力的研究对象。本实验以对苯二甲腈为单体,使用了一种新颖的以三氟甲磺酸为溶剂的合成方法,在温和的反应条件下合成二维CTF(2D CTF),并一进步合成以二氧化硅为模板,具有高度有序的蜂窝状(中空互连孔)纳米多孔共价三嗪骨架。这种独特的合成方法不仅可以避免传统高温合成引起的不良副反应,而且还可以保持三嗪骨架精确的光学和电子性质。通过各类表征分析,证明了成功形成三嗪环,并在可见光的照射下,三乙醇胺反应体系中产生氢气,体现了三嗪环的光催化活性。由于提高电子-空穴分离效率和载流子利用效率在光催化中起着核心作用,因此本实验中,制备了一种将Pt纳米颗粒以不同的形式掺杂到3D CTF中的催化剂,即光沉积负载(3D Pt/CTF)和合成过程中掺入Pt(3D Pt@CTF)。本文通过X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和高分辨率TEM(HRTEM)、价带XPS(VB-XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、Brunauer-Emmett-Teller(BET)表面积、电化学阻抗谱(EIS)、光致发光(PL)光谱和PL寿命光谱等表征催化剂样品,来探明催化剂的物理化学性质及其与光催化分解水制氢性能之间的关系。实验结果表明,铂掺杂不仅促进了可见光收集,而且促进了光生载流子的分离和运输,同时还增多其光活性位点以提高催化效率。与2D CTF相比,两种Pt修饰的CTF纳米材料的产氢效率均得到显著提高,其中,3D Pt@CTF在可见光照射下(λ>420nm)的产氢效率达到1074.54μmol g-1h-1,且该催化剂在40小时的循环实验测试中能保持稳定高效的光活性,这是由于3D Pt@CTF中形成Pt-N键,使得3D Pt@CTF在一定程度上缩短了电子传输距离,有利于电子与空穴的分离,从而有高效产氢性能。
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