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环氧丙烷(Propylene Oxide,PO)是一种重要的有机化工原料,可用来生产不饱和聚酯树脂、聚氨酯、表面活性剂等重要原料,广泛应用于化工、轻工、医药、食品、纺织等行业。到目前为止,工业上现有的环氧丙烷生产方法有氯醇法和Halcon法,前者污染严重,而后者投资规模大,并且产品经济性受到联产品销路的影响。丙烯气相环氧化法生产环氧丙烷是目前研究的一个热点,具有环境友好,操作条件温和等特点。在本论文中,研究了以微乳法制备的Ag/TS-1为催化剂,以丙烯、空气、氢气为原料在常压下合成环氧丙烷。首先采用AgNO3(aq)、K2CO3(aq)、正庚烷、AOT(dioctylsulfosuccinate sodium salt,二辛基琥珀酸磺酸钠)双微液体系合成了Ag/TS-1,并讨论了双微乳液的[水]/[表面活性剂]对于制备催化剂的Ag粒子大小、粒径分布及催化剂催化性能的影响。同时,也采用N2H4还原AgNO3(aq)、正庚烷、AOT单微乳液体系制备了Ag/TS-1催化剂,并且研究了单微乳法制备负载型催化剂过程中搅拌速度、Ag的负载量、CO2的大量生成、焙烧温度对于催化剂性能及丙烯转化率、PO选择性的影响。此外,还对于Ag颗粒在TS-1载体的表面分布物理状态进行了初步研究,得出如下结论:1. 采用双微乳技术制备的Ag/TS-1在100℃即对丙烯气相环氧化表现出良好的催化活性。与以前采用沉积沉淀法制备的Ag/TS-1相比,微乳法制备的Ag粒径分布较窄,反应的最佳温度下降了50℃。2. 调节微乳液中[水]/[表面活性剂]比例,可以得到不同的Ag粒径的Ag/TS-1催化剂,同时表现出不同的催化性能。Ag/TS-1催化剂中Ag的粒径会对丙烯气相环氧化性能产生重大的影响。3. 在110℃-130℃温度范围内,双微乳法制备的Ag/TS-1催化剂上的产物选择性对于温度的变化较为敏感。130℃以上时催化氧化丙烯的产物主要是二氧化碳,110℃以下时催化氧化的产物主要为环氧丙烷。4. 采用单相微乳液法制备Ag/TS-1催化剂时,搅拌速度会对制得的Ag/TS-1的Ag粒径产生较大影响。当搅拌速度较高时,得到的颗粒粒径较大,搅拌速度低时,得到的颗粒粒径较小。微乳技术制备Ag/TS一l催化剂及丙烯气相环氧化 5.焙烧温度为540℃、反应温度100℃时,0. SWt%、IWt%Ag厅S一l具有较好的催化性能,而2喊%、3v注%A叭S一l催化剂则得到丙烯的过度氧化产物二氧化碳。 6.银含量的提高经常会伴随大量二氧化碳的生成,相应地生成大量的热,这种热使得催化剂的床层温度升高,从而导致了丙烯的过度氧化,加速二氧化碳的生成。 7.A叮S一1中Ag颗粒是以嵌入的形式分布于TS一1之上,这种嵌入的深度会影响到其催化性能而嵌入的深度则受到焙烧温度的影响。关键词:微乳液;Ag江5-1;丙烯;环氧化;环氧丙烷;NZ场{