煤炭、石油和天然气等化石燃料的大量使用导致大量CO₂的排放,由此带来了诸如温室效应等一系列环境问题。但同时CO₂又是丰富的C1资源,催化转化CO₂得到化学品已经成为了一个与能源危机和环境问题紧密相关的重要课题。其中,因利用现有技术可将CO生产成一系列的液体燃料和化学品,CO₂加氢制备CO的反应被广泛关注。本研究采用浸渍方法首次将对CO₂具有吸附能力的碱性载体ZIF-8与高度分散的过渡金属碳化物相结合,得到M/ZIF-8-C（M=Fe,Co,Ni和Cu）催化剂,并应用于CO₂加氢反应中。考察了 ZIF-8处理条件、Ni/ZIF-8-C前驱体焙烧温度与焙烧气氛对C02加氢反应催化性能的影响。采用XRD、ICP、元素分析、Raman、CO₂-TPD、XPS、SEM、TEM、HS-LEIS 等表征手段对 M/ZIF-8-C 催化剂进行了表征分析,并探究了 Ni/ZIF-8-C催化剂上CO₂加氢反应机理。结果表明,先对ZIF-8进行焙烧处理得到ZIF-8-C,再浸渍活性组分的催化剂比未经过焙烧处理的催化剂活性更好;在N2氛围中450 ℃条件下处理1 h,然后550℃处理1 h的催化剂拥有更好的活性。在相同金属负载量下,M/ZIF-8-C催化剂呈现出的CO₂加氢活性顺序为:Ni/ZIF-8-C≈Fe/ZIF-8-C>Co/ZIF-8-C>Cu/ZIF-8-C。XRD、HS-LEIS和XPS等结果表明催化剂由负载在吡啶氮结构上的金属碳化物或者金属单质构成。ZIF-8衍生的吡啶氮和金属碳化物有利于CO₂吸附,同时分散的Ni和Fe的金属碳化物以及金属单质相作为CO₂加氢反应的活性位。负载的Ni基催化剂因为高度分散的活性位点和暴露的金属碳化物导致了出色的CO₂加氢反应活性。基于HS-LEIS和线扫结果,理论计算结果表明,CO*更易从催化剂表面脱附而不是参与进一步反应,这导致了 Ni/ZIF-8-C催化剂上较高的CO选择性。对比Ni/ZIF-8-C和ZIF-8-C以及ZnO/C的催化剂活性,可以发现,来自吡啶氮,高度分散的金属和金属碳化物以及弱的CO吸附的协同作用共同导致了 CO₂加氢反应中较高的CO选择性。进一步研究了以Fe/ZIF-8-C前驱体为基础,经过高温焙烧处理得到Fe/NC催化剂的CO₂加氢反应活性,考察了焙烧温度和金属负载量对于催化剂活性的影响。采用XRD、元素分析、Raman、TEM、HS-LEIS等表征手段对Fe/NC催化剂进行了表征分析。结果表明,经过900℃下3h处理的Fe/NC催化剂表现出了较好的活性。7.0%负载量的催化剂是该催化条件下最适宜的负载量。表征结果表明7.0%Fe/NC催化剂在经过900 ℃处理后的催化剂有着4.49 nm的颗粒粒径,Fe3C和单质Fe的存在可以作为CO₂加氢反应的活性位,同时大量Fe3C的存在提供了较多的碱性位,碱性位的存在有利于CO₂在载体表面的吸附,这可能是导致7.0%Fe/NC催化剂有着更好的催化活性的主要原因。