基于石墨烯及其异质结的隧穿光电传感器的构筑与响应行为研究

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二维层状材料具有的出色的电学、机械和光学性能、原子级别的厚度及表面无悬挂键等优异性质,因此被广泛应用于纳米电子器件及光电子器件的研究中,为高性能器件的未来提供了新的思路。而隧穿传导过程打破了经典力学的规则限制,载流子可以穿过高势垒导电,已经在现代电子和光电子学中发挥了重要的作用。能带结构工程对于隧穿器件具有决定性的作用,由于二维材料具有丰富的能带结构、连续可调的厚度、任意堆叠无需考虑晶格匹配的特性,使得人们可以根据设计的能带结构制备二维异质结隧穿器件。目前关于二维异质结隧穿器件的研究较少且集中在对于器件工艺参数的探索,在隧穿器件原理上的探索与设计仍然不足,隧穿器件的输运机理仍不清晰。本文中提出了隧穿传感器的构筑原则;制备了纳米晶石墨烯的隧穿应变传感器,研究了其应变传感性能及其中的隧穿机理;构筑了二维层状半导体(2DLSs)/六方氮化硼(h-BN)/多层石墨烯(MLG)隧穿光电探测器,研究了光电探测性能与能带结构、隧穿层厚度等的关系;构筑了Sn S2/h-BN/MLG隧穿浮栅存储器,研究了其光电写入擦除性能及工作机理。通过等离子增加化学气相沉积法及化学气相沉积法在介电衬底表面制备了石墨烯纳米晶及连续薄膜,总结得到介电衬底上三维生长模式。构筑了不同连续度纳米晶石墨烯的应变传感器,研究了应变传感器灵敏度与连续程度的关系,生长时间为25 min的纳米晶石墨烯具有最佳的单轴应变灵敏度,拉伸应变下的灵敏度(Gauge Factors,GF值)达到139,而压缩应变下的GF值约为68。通过转移曲线的静电调控能力证明了该薄膜由离散的石墨烯纳米晶组成;离散的石墨烯纳米晶的输出曲线中电流随电压呈指数增长,输出电流随温度的下降先降低后升高,都证明了其中存在隧穿导电过程。通过计算推导发现当隧穿形式从直接隧穿转换到福勒·诺德海姆隧穿(FN隧穿)后GF将显著增强;当源漏电压持续增大,直接隧穿将逐渐向FN隧穿转换,进一步地导致应变传感器GF值的增加。通过构筑5×5应变传感器阵列,实现了空间应变的探测。总结并验证了金属-绝缘体-半导体异质结光电探测器能带结构对器件探测性能的影响机制。器件中绝缘隧穿的引入成功控制了器件的暗电流,证明该结构对于暗电流的成功抑制作用。发现具有最低空穴隧穿势垒及最大电子势垒的Sn S2表现出最佳的光电探测性能,与能带计算结果相同。通过计算异质结的能带结构,总结出隧穿距离与隧穿层厚度、源漏电压及空穴势垒的关系式,发现Sn S2极小的空穴势垒使得其在相同隧穿层厚度下具有更低的隧穿类型转换电压及更快的隧穿距离下降速度。发现隧穿层厚度的增加对暗电流的抑制作用逐渐明显,暗电流逐渐降低,而光电流则先没有明显变化而后降低,因此其响应度、探测率以及光开关比则随着隧穿层厚度增加先增大后减小。具有30 nm厚h-BN的Sn S2/h-BN/MLG光电探测器同时显示出高的响应度(14 A/W),高探测率(5.1×1013 Jones)以及优异的光开关比(2.5×10~5),在-0.4 V的低工作电压下,EQE值就达到147%。成功将其应用于单像素点成像得到了清晰的图像。发展了弱光多级存储器的新方法。构筑了Sn S2/h-BN/MLG浮栅存储器,通过栅极电压调控产生开启和关闭状态,关态具有极低的源漏电流(<10-12 A),开态下电流增加到10-6 A以上,开关比达到2×10~6,并且具有极佳的耐受性。控制写入光强度及写入时间实现了光写入多级存储功能,脉冲光最低写入功率为0.32 n W,最短的脉冲时间为0.05 s,单次光写入的能量仅为1.6 p J,为目前为止基于二维材料的光存储器的最低值。本论文的工作详细研究了二维范德华异质结中的载流子隧穿规律及其对器件传感性能的影响机制,为高性能二维隧穿传感器器件的发展提供了更深的理论基础及研究方向。
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