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燃料电池不能实现商业化规模应用,归因于其重要组成部分--电催化剂的成本过高、稳定性不佳等因素。目前,贵金属Pt基催化剂仍然是被认可的主力电催化材料。但Pt基催化剂在使用过程中抗中毒能力较差,载体容易腐蚀失去作用,这些将严重影响燃料电池技术的应用。因此,开发和构建高性能、低成本的电催化体系十分重要。其中,开发新型复合掺杂碳材料载体负载高活性贵金属纳米颗粒,是一种可行的解决方案,是近年来的研究热点。在负载颗粒方面,合金化可以作为提高贵金属催化性能的一种有效方法,用来提高催化活性和稳定性。另一方面,载体对电催化剂性能有着极其重要的影响。研究发现,在经过功能化改性后的掺杂碳复合材料,因为其良好的导电性,较大的比表面积,有助于金属颗粒分散,与金属颗粒的协同效应增强,能极大程度的提高电催化体系的活性、稳定性和抗中毒能力。因此,设计制备新型复合载体负载高活性贵金属纳米颗粒,应用于阳极电催化氧化反应研究,对燃料电池高性能催化材料开发具有重要意义。本论文以“掺杂碳材料载体负载贵金属纳米颗粒用于燃料电池阳极电催化”为主题展开实验研究。以设计制备掺杂碳复合材料作为电催化剂载体为出发点,结合载体与高性能贵金属纳米颗粒的优势,以达到获得效率高、成本低的电催化剂的目的。具体实验内容包括以下三个部分:第Ⅰ部分高性能掺氮碳载体负载Pd纳米颗粒用于丙三醇电催化氧化研究蒽醌具有稳定性好、碳含量高、毒性低、易获得等优点被用作理想的碳源;同时C3N4结构近似石墨烯,且具有良好的稳定性,是优异碳材料掺氮源。本部分用球磨法和分段热处理法制备合成了一种新型掺氮碳材料,以C3N4与蒽醌制备掺N碳载体,进一步负载Pd纳米粒子,制备了新型催化剂Pd/NC。并将该催化剂用于丙三醇电催化氧化反应,考察其电催化活性和稳定性。测试结果显示,与传统XC-72R载体相比(Pd/C),Pd/NC和Pd/C催化剂的峰电流密度分别为368 mA mg-1和253 mA mg-1,Pd/NC具有更高的催化活性;在经过3000 s的计时电流测试,Pd/NC的电流密度为131 mA mg-1大约是Pd/C(56 mA mg-1)催化剂的2.3倍;且在500次多圈循环后,Pd/NC峰电流保持率(90.8%)也明显高于Pd/C催化剂85.7%,证明制备的Pd/NC是优异的丙三醇电催化材料。第Ⅱ部分高性能掺氮碳载体负载Pd3Fe合金纳米颗粒用于异丙醇电催化氧化研究延续上一章节的设计思路,仍然使用蒽醌作为碳源,三聚氰胺因含有丰富的氮元素,作为氮源,采用相似的方法制备得到掺氮碳载体(CN),使用醇还原法将PdFe合金负载在CN上,得到Pd3Fe/CN催化剂。结果显示,与Pd/C(247 mA mg-1)相比,在碱性介质中的异丙醇电催化氧化反应中,Pd3Fe/CN催化剂的峰电流密度高达513 mA mg-1,具有更高的催化活性;经过3000 s的计时电流测试,Pd3Fe/CN的电流密度为45.2mA mg-1,是Pd/C(15.6 mA mg-1)的2.9倍;在1500次多圈循环后,Pd3Fe/CN和Pd/C催化剂的峰电流分别降低到原始值的86.0%和79.2%,进一步证明Pd3Fe/CN电催化剂具有较好的耐久稳定性,制备的Pd3Fe/CN是理想的异丙醇电催化氧化电催化剂。第Ⅲ部分Fe/N共掺杂碳载体负载Ir3Sn合金纳米颗粒用于尿素电催化氧化研究Ir基催化剂被认为是一种理想的贵金属用于很多反应中。本章通过在大孔吸附树脂中引入辅助金属Fe和非金属N组分,经过热处理制备得到FeCN载体,制备得到Ir3Sn/FeCN催化剂,考察其在尿素电催化氧化中的催化表现。相比于Ir/FeCN,Ir3Sn/C,Ir/C和Ni/C催化剂,Ir3Sn/FeCN电催化剂在尿素电催化氧化中表现出优异的电催化活性及稳定性。Ir3Sn/FeCN催化剂的峰电流密度为147.1 mA mg-1,与Ir/FeCN(31.2 mA mg-1)和Ni/C(11.1 mA mg-1)催化剂相比,具有更高的催化活性;经过5000 s的计时电流测试,Ir3Sn/FeCN的电流密度高达13.7 mA mg-1,远大于Ir/FeCN(4.1 mA mg-1)和Ni/C(4.8 mA mg-1)催化剂,证明制备的Ir3Sn/FeCN催化剂是一种理想的尿素电催化氧化材料。