随着化石燃料的日益枯竭,急需开发一种可持续、无污染的替代能源。氢能由于储量丰富、热值高、可再生和环境友好等优点受到了人们的广泛关注。氢能技术涉及氢的制备、存储和利用等环节,如何安全、经济地储氢是制约氢能发展的关键问题之一。本文采用密度泛函理论方法对Mg修饰的g-C3N4和B36Li62+的结构、稳定性及储氢性能进行了研究,得到的主要结果如下:非平面g-C3N4较平面g-C3N4能量低1.6 e V,且其C 2p与N 2p成分形成强的共价作用,因此非常稳定。但g-C3N4不能与H2形成稳定的吸附（吸附能仅为-0.074 e V）。Mg原子掺杂g-C3N4后,能稳定吸附在其最大空洞中心。Mg与g-C3N4形成较强的吸附,吸附能（-4.031 e V）大于Mg-Mg结合能（-1.510 e V）,表明Mg在g-C3N4上不会团聚。Bader电荷布居分析表明Mg向g-C3N4转移1.732 e,形成阳离子。Mg阳离子与H2形成静电作用,并能有效极化H2分子,增强其非共价作用,从而改善了g-C3N4的储氢性能。单个H2在Mg修饰的g-C3N4的吸附能为-0.241 e V,达到了理想储氢的结合强度,并且Mg修饰的g-C3N4最多可以吸附32个H2分子,相应的储氢密度达到7.14 wt%,表明Mg修饰的g-C3N4是一种优良的储氢材料。在M06-2x/6-311+G（d,p）水平上对B36Li62+的结构、稳定性、储氢性质进行了研究,并采用多种方法深入分析了团簇与H2间的非共价相互作用。几何优化给出B36Li62+为一个类富勒烯笼,而电子结构分析表明每个Li原子向B36转移0.906 e,形成正离子,并与B36形成满壳层的电子结构。较大的能隙（4.44 e V）以及分子动力学计算均表明B36Li62+非常稳定。H2主要通过侧位方式吸附在Li原子上,吸附能为-0.090～-0.201 e V。电子结构分析及能量分解表明,H2与B36Li62+间形成的非共价相互作用以静电吸引及诱导作用为主,H2向团簇转移电荷,并被带正电的Li离子有效极化,因此能与B36Li62+形成较强的吸附。B36Li62+最多可吸附48个H2分子,相应的储氢质量密度达到17.20 wt%,表明B36Li62+也是一种可能的储氢单元。