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苯系物(苯、甲苯、二甲苯等)是室内外空气中主要的挥发性有机污染物(VOCs)之一，它对大气环境和人体健康有着严重危害，因此有效去除空气中的苯系物刻不容缓。研究发现，贵金属Pd催化剂具有非常好的催化氧化VOCs性能。目前，对于Pd催化剂催化氧化去除苯系物已有一定的研究，但以二甲苯为去除对象的研究相对较少，而且对活性组分Pd在催化氧化苯系物过程中的存在形式尚有争议，对催化氧化机理的研究也还存在不明确之处。
针对上述问题，本论文对γ-Al2O3和活性炭(AC)负载的Pd基催化剂催化氧化邻二甲苯的性能进行了研究。利用比表面积(BET)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等表征手段，深入探讨了Pd基催化剂在催化氧化邻二甲苯过程中活性物种Pd的存在状态及其稳定性；同时使用气相色谱-质谱联用仪(GC/MS)、原位漫反射红外光谱仪(In situ DRIFTS)和邻二甲苯程序升温氧化(TPO)等手段确定了邻二甲苯在Pd/Al2O3上的催化氧化反应机理；并以Pd/AC催化剂为研究对象，开发了邻二甲苯在该催化剂上的原位吸附.催化一体化去除技术。主要的研究结果和结论如下：
(1)发现浸渍法制备的γ-Al2O3负载的贵金属催化剂(Pd、Pt、Au、Rh和Ag)中，Pd催化剂表现出了最高的邻二甲苯去除效率。使用1％Pd/Al2O3催化剂在反应空速为10,000 h-1，反应温度为110℃时即可将100 ppm邻二甲苯完全去除，且发现邻二甲苯的转化率随Pd负载量的增加而增加。
(2)确定了金属态Pd物种是催化氧化邻二甲苯的低温活性物种。XPS和XRD表征结果表明，PdO为新鲜制备Pd/Al2O3催化剂中Pd物种的存在形式，而金属Pd则为催化剂经H2还原后的表面物种的主要存在形式。金属Pd有较高的催化氧化邻二甲苯活性，但会随反应温度的升高而被逐渐氧化，导致邻二甲苯转化率的下降。而在170℃的反应温度下，表面金属Pd能够以一定比例稳定存在，因此可维持稳定的邻二甲苯转化率。
(3)提出了邻二甲苯在Pd/Al2O3催化剂上的催化氧化机理。邻二甲苯的催化氧化过程遵循以下两个途径：在途径(I)中，表面吸附的2.甲基苯甲醛、邻羟甲基苯甲酸内酯、邻苯二甲酸盐、马来酸盐物种以及小分子的表面羧酸盐物种(C≤2)为反应过程的中间体。这一过程已经证明主要发生于Al2O3的载体表面。在途径(II)中，吸附的邻二甲苯分子被直接氧化分解为CO2和H2O，这一过程则主要发生在金属Pd上。
(4)发现使用AC作为载体有助于保持Pd表面物种的还原状态。使用乙醇作为溶剂时，采用等体积浸渍法制备的Pd/AC催化剂有较高的邻二甲苯转化率。乙醇作为溶剂，一方面可以将pd2+物种原位还原为活性的金属Pd，从而简化催化剂的制备和活化过程；另一方面，有助于提高金属Pd在具有疏水性质的活性炭载体上的分散度。在邻二甲苯的催化氧化过程中，Pd/AC催化剂表现出了与Pd/Al2O3催化剂上相似的催化氧化反应机理。
(5)开发了一种基于Pd/AC吸附催化性能的原位吸附-催化一体化去除邻二甲苯技术。此技术将传统去除低浓度VOCs的方法“吸附-脱附-氧化”简化为“吸附-原位氧化”过程。催化剂在室温条件下对低浓度的邻二甲苯进行富集，然后通过升温直接将吸附在活性炭载体上的邻二甲苯完全氧化为CO2和H2O，邻二甲苯去除率可达99％以上。研究还发现活性炭载体的微孔结构大大增加了邻二甲苯在活性炭载体上的吸附量，而载体的介孔结构则对吸附和催化之间的协同去除邻二甲苯有很大的促进作用。