随着人类经济社会的发展,环境污染与能源短缺成为当今世界共同面临的两大难题。药物和个人护理用品（pharmaceutical and personal care products,PPCPs）普遍存在于人们的日常生活和生产过程中,对生态环境和人类健康造成了危害。卡马西平（CBZ）和磺胺类抗生素是PPCPs中较为典型的药物类代表,其中,卡马西平是生物难降解有机污染物,存在于背景复杂的水体环境中,且浓度较低,传统的污水处理方法对水体中这类污染物的去除效率较低,难以达到完全降解的效果。因此,从人类社会的可持续发展角度出发,亟需开发一种绿色、高效、有实际应用前景的深度处理PPCPs污染物的方法。光催化技术以太阳光为驱动力,具有反应条件温和、绿色环保的优点,是目前解决水污染问题的有效途径之一。其中,开发高活性、高选择性、高稳定性的光催化材料是突破光催化技术在实际应用中存在的瓶颈问题的关键。石墨相氮化碳（g-C₃N₄）是一种具有良好热稳定性和化学稳定性的可见光响应聚合物有机半导体光催化材料。然而,由于g-C₃N₄的禁带宽度约为2.7eV,其最大吸收波长仅为460 nm,严重限制了它对可见光的利用率,且催化剂在光催化反应中光生电子空穴对复合率高,导致其催化效率较低。金属酞菁由于其良好的稳定性和优异的可见光响应范围,在催化氧化降解有机污染物上引起了研究者们的广泛关注。本论文针对目前g-C₃N₄光催化剂太阳光利用率低、光生电荷复合率高和易沉降的现状,设计并制备了三种基于g-C₃N₄和金属酞菁的复合光催化剂,将材料的设计制备、结构分析、机理研究以及底物的历程分析相结合,在提高g-C₃N₄可见光利用率和光生载流子分离率的同时,通过两者的结合避免了小分子金属酞菁的团聚失活,最终实现复合催化剂在低熔点聚酯纤维表面的负载以解决催化剂回收利用的问题。通过调控金属酞菁的种类和结合方式,实现在光照条件下g-C₃N₄复合催化体系对药物类有机污染物的高效催化降解。本论文取得的主要研究成果如下所示:1.通过接枝法和溶剂热法制备得到g-C₃N₄/ZnTcPc/GQDs三元复合光催化剂,研究了g-C₃N₄/ZnTcPc/GQDs三元复合光催化剂在太阳光下活化氧气催化降解罗丹明B（RhB）,CBZ,磺胺喹恶啉钠（SQXNa）等有机污染物的性能。ZnTcPc的引入有效拓宽了g-C₃N₄的可见光吸收范围,GQDs的引入显著提高了g-C₃N₄光生载流子的分离率。g-C₃N₄/ZnTcPc/GQDs三元复合光催化剂具有优异的光催化性能、p H适用范围和良好的循环使用性能。g-C₃N₄/Zn Tc Pc/GQDs催化体系中是以O₂·^-,¹O₂和h⁺活性种占主导的催化反应。随着反应的进行,目标底物在活性物种的攻击下,逐步发生化学键的断裂,生成可生物降解的小分子酸。2.引入过一硫酸氢钾（PMS）为氧化剂,生成具有强氧化能力的活性物种,进一步提高g-C₃N₄复合催化剂对难降解药物类有机污染物的去除效率。通过g-C₃N₄和钴酞菁（CoPc）两种平面结构材料的相互作用合成了g-C₃N₄-Co Pc复合催化剂。CoPc的引入提高了g-C₃N₄在可见光区域的响应,并且CoPc在g-C₃N₄上的负载有效避免了酞菁分子聚集成二聚体。与g-C₃N₄/Zn Tc Pc/GQDs相比,g-C₃N₄-Co Pc复合催化剂通过在太阳光下活化PMS可以快速有效去除CBZ。由于CoPc本身稳定性不够易受到活性物种的攻击而失活,该催化体系的循环使用性能有待改进。g-C₃N₄-CoPc催化体系中存在·OH、SO₄·^-、O₂·^-和h⁺等活性物种,对CBZ的降解起重要作用。CBZ分子在各种活性物种的攻击下,逐步发生化学键的断裂,生成不同的羟基化中间产物,这些中间产物能够被进一步氧化。3.为了进一步提升催化剂的循环使用性能,引入更加环保且化学稳定性更加优异的十六氯铁酞菁(FePcCl₁₆),通过咪唑基团的轴向配位作用连接g-C₃N₄和FePcCl₁₆,制备得到g-C₃N₄-IMA-FePcCl₁₆复合光催化剂。纯g-C₃N₄最大吸收波长仅在460nm左右,而FePcCl₁₆的引入使得复合催化剂在600-800 nm范围内均具有较好的可见光响应。g-C₃N₄-IMA-FePcCl₁₆复合催化剂具有优异的可见光催化活性和循环使用性能,此外,g-C₃N₄-IMA-FePcCl₁₆对多种磺胺类抗生素均具有高效的光催化降解性能,且能够实现大量无机离子存在下有机污染物的催化降解。g-C₃N₄-IMA-Fe Pc Cl₁₆催化体系中存在SO₄·^?、·OH、O₂·^?、¹O₂和Fe（IV）=O,其中O₂·^?和¹O₂占主导作用。通过超高效液相色谱-质谱联用技术分析了CBZ的降解历程,活性种的不同使得目标底物的催化降解历程有所差别。4.为了解决粉末催化剂难回收和接受光照面积有限的问题,论文利用低熔点皮芯聚酯纤维（LMPET）的结构特性,通过浸轧热粘合的方法将上述三种复合催化剂分别负载到LMPET上,制备得到三类复合光催化纤维。粉末催化剂牢固且均匀地负载在纤维表面,负载后的催化纤维能够保持粉末催化剂优异的可见光响应。通过活性对比,发现对于CBZ等难降解有机污染物,g-C₃N₄-IMA-FePcCl₁₆/LMPET催化纤维表现出最佳的光催化活性且催化纤维的循环使用性能优异。CBZ分子能够形成一系列羟基加成化合物,并且会进一步深度氧化降解。该催化纤维还能够催化降解不同磺胺类抗生素,通过负载不会改变g-C₃N₄-IMA-FePcCl₁₆粉末催化剂的催化机理。