论文部分内容阅读
近年来,半导体光催化技术因其反应条件温和,可将有机物彻底降解,得到了广泛关注。TiO2因其价格低廉、无毒、热稳定性及化学稳定性强等优点被认为是最有应用前景的光催化剂之一。但其较高的光生载流子复合率限制了其光催化效率的最大化;较大的禁带宽度降低了对可见光的吸收。因此,本实验研究在传统TiO2的基础上,用溶胶-凝胶法,以Fe（NO3）3作为铁源,分别以KI和KIO3作为碘源制备了单一元素掺杂TiO2和Fe/I共掺杂TiO2,成功将TiO2光谱吸收范围拓展到可见光区并以苯为目标物,考察了所制备各类催化剂的光催化性能。试验研究主要分为3个部分,研究结论如下:（1）溶胶-凝胶法制备Fe、I单元素掺杂TiO2,考察碘源、掺杂量及煅烧温度对催化剂活性的影响。结果表明:单元素掺杂后TiO2主要晶型为锐钛矿相,粒径明显减小;不同前驱物制备的催化剂中TI-10-350、TI105+-350、TF0.5-300光催化活性最高,其对苯的处理能力排序为:TF0.5-300>TI-10-350>TI105+-350;不同碘源对制备所得催化剂的特性影响较大,与KIO3为碘源制备的催化剂相比,以KI为碘源因其在催化剂内具有不同价态碘且具有较多的表面结合羟基而具有更高的光催化活性;Fe3+掺杂TiO2与非金属碘掺杂相比可见光下光催化活性更高但更易失活。（2）响应面法设计实验,确定不同碘源I/Fe共掺杂催化剂最佳碘元素掺杂量,铁元素掺杂量及煅烧温度,并对制备的催化剂进行XRD、XPS和Raman表征。结果表明:Fe/I共掺杂后催化剂的主要晶型为锐钛矿相且无与铁或碘相关的特征峰,掺杂后催化剂粒径明显减小,催化剂内部氧空位数量明显增加。碘元素掺杂前驱物对制备所得催化剂的特性影响较大:相同条件下,以KI作为碘源制备的Fe/I共掺杂TiO2光催化处理气相苯的能力优于以KIO3为碘源制备的Fe/I共掺杂TiO2;以KI为碘源制备的共掺杂TiO2内存在不同价态的碘元素,铁元素均分分布在钛基上,且其表面的结合羟基或化学吸附氧较多,而以KIO3为碘源制备的共掺杂TiO2I3d特征峰强度较低,铁元素可能形成氧化物位于催化剂表面,表面的结合羟基或化学吸附氧较少。（3）以不同碘源掺杂下最优共掺杂催化剂TI-15F0.3-400和TI155+F1-400为例,研究停留时间、催化剂用量和苯初始质量浓度对其光催化剂降解苯特性的影响,得到其最佳工况条件为:停留时间80s,催化剂用量5g,苯初始质量浓度100±20mg/m3。此时TI-15F0.3-400对苯的去除率在60%左右,对苯的处理能力为674.55μgC6H6/（g2h）;TI155+F1-400对苯的去除率在40%左右,对苯的处理能力为462.38μgC6H6/（g·h）。