【摘 要】
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单分子磁体（SMMs）在信息存储、量子计算、自旋电子学等领域具有重要的价值。单离子磁体（SIMs）是一种只有一个顺磁中心的单分子磁体,是研究磁各向异性、弛豫过程和机理的最简单模型。基于3d过渡金属离子的单核配合物因其具有自旋-轨道耦合,以及未猝灭的一级轨道角动量,从而表现出良好的磁性能。因此,3d过渡金属单离子磁体受到了研究者们的广大关注。其中,二价钴离子作为具有半整数自旋基态和较强磁各向异性的金
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单分子磁体（SMMs）在信息存储、量子计算、自旋电子学等领域具有重要的价值。单离子磁体（SIMs）是一种只有一个顺磁中心的单分子磁体,是研究磁各向异性、弛豫过程和机理的最简单模型。基于3d过渡金属离子的单核配合物因其具有自旋-轨道耦合,以及未猝灭的一级轨道角动量,从而表现出良好的磁性能。因此,3d过渡金属单离子磁体受到了研究者们的广大关注。其中,二价钴离子作为具有半整数自旋基态和较强磁各向异性的金属离子,其配合物是基于过渡金属的单离子磁体中报道最多的。本论文设计合成了一系列的五配位和六配位Co（Ⅱ）基单离子磁体,并对它们的结构和磁性进行了研究,主要工作可分为三个部分:一、双核Co（Ⅲ）-Co（Ⅱ）单离子磁体利用吡唑基团作为桥接配体合成了两例双核混合价态的钴基单离子磁体[CoⅡCoⅢ（L）（DMAP）3（CH3COO）]·H2O·CH3OH（1）和[CoⅡCoⅢ（L）（4-Pyrrol）3（CH3COO）]0.5CH2Cl2（2）（L=N,N’-双（5-甲基吡唑-3-甲酰）-1,3-丙二胺;DMAP=4-二甲氨基吡啶,4-Pyrrol=4-吡咯烷基吡啶）。单晶X射线衍射测试表明,在配合物1和2中,顺磁的Co（Ⅱ）离子处于扭曲的五配位构型中,抗磁的Co（Ⅲ）离子处于六配位的八面体配位环境中。直流磁化率、高频高场电子顺磁共振（HFEPR）和理论计算表明,配合物1和2都具有易轴磁各向异性。交流磁化率研究表明,配合物1和2在外加磁场下表现出慢磁弛豫行为,有效能垒分别为70.8 K和25.5 K。二、具有八面体构型的Co（Ⅱ）基单离子磁体采用三齿含硫配体,构筑了两例六配位的过渡金属单核配合物[CoⅡ（Tbz）2]（3）和[NiⅡ（Tbz）2]（4）（Tbz-=（2-巯基苯并噻唑基）硼酸氢三酯）。单晶X射线分析显示,在配合物3和4中,金属离子与两个Tbz-配体的六个硫原子配位,形成了八面体构型。直流磁化率和HFEPR表明配合物3具有大的易轴磁各向异性。磁性分析表明,在外加磁场下,配合物3表现出慢磁弛豫行为,而配合物4在1.8 K温度以上未表现出场诱导的单分子磁体行为。三、具有三棱柱构型的Co（Ⅱ）基单离子磁体利用两种氮杂环衍生物1,4,7,10-四苄基-1,4,7,10-四氮杂环十二烷（Ph4-cyclen）和1,4,7,10-四（2-吡啶甲基）-1,4,7,10-四氮杂环十二烷（Py4-cyclen）合成了两例六配位的三棱柱构型的单核Co（Ⅱ）配合物[Co（Ph4-cyclen）（NO3）]·（NO3）（5）和[Co（Py4-cyclen）]·（NO3）2（6）。磁性研究表明,配合物5在零场下具有频率依赖的交流磁化率,未出现弛豫峰。当施加外场时配合物5表现出双弛豫行为。因此,配合物5是一种典型的单离子磁体。
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