二硫化钼量子点及异质结的制备和其荧光调控研究

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类石墨烯二硫化钼(MoS2)作为过渡金属硫化物中重要的成员之一,因独特的性能而被广泛关注。与MoS2纳米片相比,尺寸小于20 nm的MoS2量子点由于量子限制效应和边缘效应而具有新颖的特性和应用价值。到目前为止,MoS2量子点已经应用于析氢反应,光催化,生物成像,光电器件等等。然而,所报道的MoS2量子点的制备大多涉及到有机溶剂,具有毒性、耗时长、步骤繁琐等问题。因此,探索出一种方便、高效率的合成MoS2量子点的方法具有重要意义。此外,零维和二维材料结合成一个纳米异质结结构,可有效促进光激发电子-空穴对的分离,对于提高光电器件的光响应和探测率有很大的益处。本文探索出了全新且便捷的制备MoS2量子点的方法,通过温和氢气等离子体处理和后续热退火的结合在薄层MoS2上合成了MoS2量子点,并因量子点的量子限制效应实现对MoS2的荧光调控。另外,本文还制备了MoS2量子点与InSe异质结结构,研究了两者间的电荷转移特性及荧光调控影响。论文的主要工作和结果归纳如下:1.采用温和氢气等离子体对薄层MoS2进行处理,在薄层MoS2表面生成了MoS2纳米点,系统地研究了等离子体的压强、氢气气体流量对纳米点尺寸的影响,在最优化的工艺条件实现了最小尺寸(40-50 nm)MoS2纳米点的制备。热退火2 h后MoS2纳米点尺寸可进一步减小到10 nm以内,MoS2量子点形成。氢等离子体处理后,MoS2在574和582 nm附近出现两个新的荧光峰,是由于纳米点的量子限制效应引起的荧光特性偏移。此外,热退火还能修复MoS2的缺陷(S空位),导致MoS2拉曼峰和新的荧光峰强度增强,实现对MoS2荧光调控。最后,对制备的MoS2量子点进行了电化学析氢测试,系统地探究了MoS2量子点的尺寸对析氢性能的影响,其中最小尺寸对应的起始电位最低(176 mV)。2.采用乙醇和去离子水等比例混合的液相超声法制备溶液MoS2量子点,系统地探究了超声时间、离心速率对量子点尺寸的影响,经超声10 h、高速离心再过滤后可得到尺寸最小(20 nm左右)的MoS2量子点。通过旋涂法制备MoS2量子点与InSe垂直异质结,InSe荧光发生淬灭,表明两者间的耦合可以促进电荷转移效应。针对不同层数InSe的荧光蓝移现象不同,又系统研究了MoS2量子点对不同层数InSe的荧光调控影响。当InSe层数小于8 nm时,荧光淬灭的同时还会发生峰位蓝移现象,而层数大于8 nm时峰位不蓝移。这可能归因于InSe厚度较高时,荧光带隙受到强大的层间相互作用的影响,MoS2量子点对InSe的荧光调控不明显。
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