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在环境危机与能源枯竭的当下，氢气作为一种零污染的新型能源气体，其高效制备是本领域持续研究的热点之一。近年来，光催化技术与电催化技术在分解水产氢方面展现了极大的潜能，然而寻求高效且具有成本效益的光催化剂成为其中的关键问题，已引起科学界的极大兴趣。同样地，探索用于碱性介质中析氢反应(HER)的高效非贵金属电催化剂，在可再生能源领域具有极大的吸引力，但同时也具有挑战性。本研究选择催化性能优、稳定性好的金属硫化物催化剂作为研究对象，通过金属与非金属掺杂和添加助催化剂等途径来进一步提高催化剂性能。因此，本研究合成设计的具有成本效益和环境友好的光/电催化剂，对于清洁能源领域有着重要的意义。
本研究主要采用了简易安全的溶剂热法，并通过调节掺杂量来制备具有高效催化活性的N-ZnS,ZnS/Ti3C2,Pt/GO-ZnS和Ti3C2Tx/Ni3S2/NF催化剂；通过一系列表征手段如X-射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、场发射电子显微镜(FESEM)、X射线光电子能谱(XPS)等对所合成样品的表观形貌、结构特征、官能团等进行分析；通过分解水产氢效率来评价所制备催化剂的催化性能。本研究为硫基催化剂的开发以及在清洁能源氢气生产应用方面提供了新的思路和有益的见解。主要研究内容和结论如下：
(1)通过简便的一步法成功合成了新型N掺杂ZnS微球。所制备的N掺杂ZnS催化剂在太阳光下去除有机污染物和通过光催化分解水产生H2方面表现出显着的光催化活性。经研究证实，合理设计的性能最优N掺杂ZnS催化剂(N-ZnS)光催化H2生产性能显著增强，在350w氙灯光照下，H2析出速率达243.61μmolg-1h-1。此外，在150min太阳光照射下，最优N掺杂ZnS催化剂对甲硝唑有机废水的去除率高达99%。而且，制备的催化剂对去除其他有机污染物，包括甲基橙、亚甲蓝、罗丹明B、环丙沙星和磺胺，也表现出高光催化性能。所制备催化剂的优异光催化性能归因于N的掺杂改变了ZnS能带结构，提高了ZnS的可见光吸收能力和电子转移效率。最后，提出了光催化氧化有机物和H2生成的反应机理。
(2)我们通过HF刻蚀-超声剥离方法合成出超薄二维MXeneTi3C2薄片材料，再通过原位生长将Ti3C2纳米片与ZnS纳米颗粒复合，设计了一种新型的非重金属复合光催化剂，以增强光催化产H2性能。Ti3C2的负载极大程度上促进了ZnS电荷转移并延长了光诱导载流子的寿命，从而在模拟太阳光的照射下达到了502.6μmolg-1h-1的H2产率，是纯ZnS(124μmolg-1h-1)的4倍。而且，所合成的Ti3C2/ZnS催化剂具有较好的循环稳定性。
(3)我们用一种简便绿色的水热-光沉积两步法制备了Pt/GO-ZnS光催化剂，用于光催化分解水产氢。通过性能测试，所制备的PZG-2(Pt和GO的复合比例分别为ZnS的1和2wt.％)表现出最优异的氢气产生量，在模拟太阳光照射下，H2生产速率高达1082μmolg-1h-1，是纯ZnS的8倍左右。并系统地研究了光催化剂分解水产氢性能增强机理，由于紧密接触的界面，ZnS导带(CB)中的光生电子可以立即被捕获到GO中并迅速转移到Pt纳米颗粒中。
(4)我们通过在三维Ni泡沫(NF)上原位成长二维MXeneTi3C2/Ni3S2纳米片制备高效自支撑电催化材料。得益于MXeneTi3C2出色的导电性，优异的亲水界面，以及Ti3C2Tx和Ni3S2的协同耦合，在1MKOH环境中，电流密度为10mAcm-2时，Ti3C2Tx/Ni3S2/NF具有较低的过电位(72 mV)，对应的Tafel斜率为45mVdec-1，对比其他同系列材料，制备所得的Ti3C2Tx/Ni3S2/NF具有更好的电催化性能，而且所设计的催化剂可以保持12小时的稳定性。
本研究主要采用了简易安全的溶剂热法，并通过调节掺杂量来制备具有高效催化活性的N-ZnS,ZnS/Ti3C2,Pt/GO-ZnS和Ti3C2Tx/Ni3S2/NF催化剂；通过一系列表征手段如X-射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、场发射电子显微镜(FESEM)、X射线光电子能谱(XPS)等对所合成样品的表观形貌、结构特征、官能团等进行分析；通过分解水产氢效率来评价所制备催化剂的催化性能。本研究为硫基催化剂的开发以及在清洁能源氢气生产应用方面提供了新的思路和有益的见解。主要研究内容和结论如下：
(1)通过简便的一步法成功合成了新型N掺杂ZnS微球。所制备的N掺杂ZnS催化剂在太阳光下去除有机污染物和通过光催化分解水产生H2方面表现出显着的光催化活性。经研究证实，合理设计的性能最优N掺杂ZnS催化剂(N-ZnS)光催化H2生产性能显著增强，在350w氙灯光照下，H2析出速率达243.61μmolg-1h-1。此外，在150min太阳光照射下，最优N掺杂ZnS催化剂对甲硝唑有机废水的去除率高达99%。而且，制备的催化剂对去除其他有机污染物，包括甲基橙、亚甲蓝、罗丹明B、环丙沙星和磺胺，也表现出高光催化性能。所制备催化剂的优异光催化性能归因于N的掺杂改变了ZnS能带结构，提高了ZnS的可见光吸收能力和电子转移效率。最后，提出了光催化氧化有机物和H2生成的反应机理。
(2)我们通过HF刻蚀-超声剥离方法合成出超薄二维MXeneTi3C2薄片材料，再通过原位生长将Ti3C2纳米片与ZnS纳米颗粒复合，设计了一种新型的非重金属复合光催化剂，以增强光催化产H2性能。Ti3C2的负载极大程度上促进了ZnS电荷转移并延长了光诱导载流子的寿命，从而在模拟太阳光的照射下达到了502.6μmolg-1h-1的H2产率，是纯ZnS(124μmolg-1h-1)的4倍。而且，所合成的Ti3C2/ZnS催化剂具有较好的循环稳定性。
(3)我们用一种简便绿色的水热-光沉积两步法制备了Pt/GO-ZnS光催化剂，用于光催化分解水产氢。通过性能测试，所制备的PZG-2(Pt和GO的复合比例分别为ZnS的1和2wt.％)表现出最优异的氢气产生量，在模拟太阳光照射下，H2生产速率高达1082μmolg-1h-1，是纯ZnS的8倍左右。并系统地研究了光催化剂分解水产氢性能增强机理，由于紧密接触的界面，ZnS导带(CB)中的光生电子可以立即被捕获到GO中并迅速转移到Pt纳米颗粒中。
(4)我们通过在三维Ni泡沫(NF)上原位成长二维MXeneTi3C2/Ni3S2纳米片制备高效自支撑电催化材料。得益于MXeneTi3C2出色的导电性，优异的亲水界面，以及Ti3C2Tx和Ni3S2的协同耦合，在1MKOH环境中，电流密度为10mAcm-2时，Ti3C2Tx/Ni3S2/NF具有较低的过电位(72 mV)，对应的Tafel斜率为45mVdec-1，对比其他同系列材料，制备所得的Ti3C2Tx/Ni3S2/NF具有更好的电催化性能，而且所设计的催化剂可以保持12小时的稳定性。