【摘 要】
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生物天然气（BNG）主要由CH4组成。但BNG中混入的CO2会降低CH4的燃烧热值,腐蚀运输管道。因此,CO2的分离是BNG应用的关键。气体膜分离法与传统的分离方法相比,具有分离装置简单、效率高、环保、能耗低等优点,是一种很有前景的CO2分离技术。本文以Pebax 1657（Pebax）作高分子基质,设计制备了三种二维（2D）多孔材料作填充剂制备混合基质膜（MMMs）。在膜内构建介孔通道、微介孔与
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生物天然气（BNG）主要由CH4组成。但BNG中混入的CO2会降低CH4的燃烧热值,腐蚀运输管道。因此,CO2的分离是BNG应用的关键。气体膜分离法与传统的分离方法相比,具有分离装置简单、效率高、环保、能耗低等优点,是一种很有前景的CO2分离技术。本文以Pebax 1657（Pebax）作高分子基质,设计制备了三种二维（2D）多孔材料作填充剂制备混合基质膜（MMMs）。在膜内构建介孔通道、微介孔与层间通道和微孔通道的气体传输通道,从不同角度改善与Pebax基质的相容性以强化膜的CO2/CH4混合气分离性能。主要研究内容如下:（1）设计制备2D Li1.6Mn1.6O4（LMO）纳米片,并用作填充剂制备Pebax/LMO MMMs用于CO2/CH4分离性能的研究。LMO的孔径约为10.79 nm,可以在膜中建立快速的CO2传输通道,并暴露大量的Li金属位点和氧缺陷位点(Oδ-)。LMO中的Li和Oδ-对CO2具有亲和力,能增加CO2在膜内的溶解度,从而提高MMMs的渗透性和CO2分离的选择性。此外,LMO的超薄结构和大纵横比也有利于气体分离。Pebax/LMO-2.0膜的纯CO2渗透率和CO2/CH4理想选择性分别为117.90 Barrer和18.74,与Pebax膜相比分别提高了119.70%和35.80%。Pebax/LMO-2.0膜的CO2/CH4湿态混合气分离结果表明,CO2渗透率为388.40 Barrer,CO2/CH4选择性为37.10,与Pebax膜相比分别提高77.04%和7.60%。（2）选用具有层间通道的多孔Cu（BF4）2（bpy）2（Cu MOF）作填充剂制备Pebax/Cu MOF MMMs用于CO2/CH4分离性能研究。Cu MOF的层间通道与自身的微介孔结构为CO2扩散提供便利,缩短了CO2的扩散距离,增大CO2的渗透率。Cu MOF含有的吡啶基、未饱和Cu2+和BF4-与CO2之间存在亲和作用,强化了CO2的溶解机制,提高了CO2的选择性。此外,膜表征结果证明具有大横向尺寸的Cu MOF与Pebax基质间相容性优异。Pebax/Cu MOF-10膜的纯CO2气体渗透率和CO2/CH4理想选择性分别为148.80 Barrer和19.20,与Pebax膜相比分别提高了121.53%和106.90%。Pebax/Cu MOF-10膜的CO2/CH4湿态混合气分离结果表明,CO2渗透率为430.30 Barrer,CO2/CH4选择性为38.78,与Pebax膜相比分别提高了107.87%和21.11%。（3）设计制备Cu BDC-MBA,将其作填充剂制备Pebax/Cu BDC-MBA MMMs用于CO2/CH4分离性能研究。Cu BDC的微孔结构有利于CO2与CH4的选择性筛分。MBA作调节剂在使Cu BDC-MBA在Pebax溶液中具有胶体稳定性的同时未改变Cu BDC自身的结构特点。具有胶体稳定性的Cu BDC-MBA在膜内有良好的分散性,有利于自身孔道结构为CO2扩散提供传递路径,缩短CO2的扩散距离。另外,CO2亲和位点（羧基）改善了CO2在膜内的溶解度,增加了CO2/CH4选择性。Pebax/Cu BDC-MBA-8膜的纯CO2气体渗透率和CO2/CH4理想选择性分别为157.50 Barrer和17.74,与Pebax膜相比分别提高了178.27%和83.83%。Pebax/Cu BDC-MBA-8膜的CO2/CH4湿态混合气分离结果表明,CO2渗透率为481.84 Barrer,CO2/CH4选择性为43.80,与Pebax膜相比分别提高了111%和27.40%。
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