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本文从实验表征和理论计算两个方面研究了酸性橙Ⅱ插层水滑石的结构及性质。实验上通过合成和表征揭示样品的插层结构、红外吸收及热稳定性,理论上基于量子化学的密度泛函理论构建酸性橙Ⅱ插层水滑石的主.客体及客-客体相互作用模型,并且提出分子碎片组合计算的策略来研究酸性橙Ⅱ插层水滑石体系的电子结构。使用共沉淀法制备了酸性橙Ⅱ插层水滑石,其XRD谱图说明样品具有水滑石类材料规则的层状结构,容纳阴离子的层间通道高度约为1.79nm,可见酸性橙Ⅱ阴离子已成功插入层间;红外光谱表征显示样品同时具有酸性橙Ⅱ阴离子及Mg/Al层板的特征吸收峰,进一步确定了插层反应的成功;样品的TG-DTA曲线显示出插入层间后酸性橙Ⅱ阴离子的热稳定性比原先提高了近130℃。使用B3LYP和B3PW91方法,在LANL2DZ、6-31G(d,p)及6-311++G(d,p)级别上计算了Mg/Al层板单元、酸性橙Ⅱ阴离子的电子结构,并建模得到酸性橙Ⅱ-Mg/Al层板的主-客体相互作用体系的稳定结构,分析表明在能量及前线分子轨道分布方面都有利于阴离子与层板的相互结合。结合酸性橙Ⅱ阴离子的尺寸,可以推测其在水滑石层间为垂直交叉梳状排列。将层间客体的相互作用模型化为酸性橙Ⅱ的聚集行为加以研究,为排除静电斥力等不利因素的影响,在磺酸根部分引入一个质子平衡其负电荷。在B3LYP/6-31G(d,p)计算级别上分别优化得到一个偶氮式及腙式的平行位移式芳环堆积二聚体的稳定构型,它们能很好地反映水滑石层间酸性橙Ⅱ阴离子的聚集状态。在酸性橙Ⅱ插层水滑石的主-客体及客-客体作用研究基础上,提出使用量子化学方法构建复杂大体系结构模型的分子碎片组合计算策略。将其应用于酸性橙Ⅱ插层水滑石中,使用B3LYP/6-31G(d,p)水平上酸性橙Ⅱ-Mg/Al层板和酸性橙Ⅱ二聚体这两个分子碎片的计算结果,通过分子碎片之间的紧密联系,组合得到酸性橙Ⅱ插层水滑石体系的结构模型,理论上的层间距为2.25～2.26 nm,与实验测定值十分接近。这种分子碎片组合计算策略还可能推广到其他双层插层的层状超分子化合物的研究中去。