石墨烯复合材料的制备及其对染料废水处理的研究

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染料废水的处理是目前世界性的难题之一,寻找绿色、节能的治理方法与研制高效、新型的材料显得极为迫切。石墨烯因其具有巨大的比表面积、表面丰富的含氧官能团而呈现出极强的吸附能力,在处理染料废水方面具有巨大的潜在应用价值。而石墨烯因其自身的团聚现象所导致的吸附能力低下和吸附平衡过久等问题在一定程度上限制了石墨烯的实际应用。将石墨烯(Graphene)与其它材料进行复合不仅可以解决上述两个问题而且可以进一步增强材料的整体功能。石墨烯与零价铁镍双金属的复合不仅使材料整体具有吸附与还原降解的双重功能,而且材料本身对环境十分友好,并针对某些染料具有十分出色的处理效果。在石墨烯片层中引入介孔纳米二氧化硅,可以使材料之间相互隔离,进而起到阻碍石墨烯片层之间团聚的作用,极大地增加了对染料的吸附速率。石墨烯与氢氧化镁的复合可以极大地增强材料的吸附能力,同时磁性的加入也使得材料易于分离。1.制备石墨烯双金属(Graphene/bimetal)复合材料。将FeCl3、NiCl2·6H2O的混合溶液与氧化石墨烯(GO)悬浮液快速混合搅拌,在常温与通氮条件下,利用硼氢化钠溶液直接还原合成Graphene/bimetal复合材料并对阳离子染料结晶紫(CV)进行去色研究。通过X射线衍射、傅里叶红外等技术手段证明了Graphene/bimetal复合材料的主要成分与结构,利用扫描透射电镜能够清楚地发现位于透明石墨烯片层上均匀分散的铁镍双金属纳米粒子。采用紫外可见分光光度法研究并比较了单一石墨烯以及Graphene/bimetal复合材料对CV染料的处理效果,分别讨论了溶液酸碱度、作用时间、温度以及CV初始浓度对上述两种材料去色性能的影响。结果表明准二级动力学和Langmuir等温吸附模型可以较为准确地描述单一石墨烯材料脱色CV的过程和方式;单一铁镍双金属的还原降解行为属于准一阶动力学。Graphene/bimetal复合材料相对于单一石墨烯表现出更为优异的去色能力以及更快的去色速率。2.制备石墨烯介孔二氧化硅(Graphene/SiO2)复合材料。使用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作为模板剂控制目标材料的形貌,将正硅酸四乙酯(TEOS)作为硅源,控制上述混合物pH 8.5左右并在40℃水浴条件下与GO搅拌合成GO/SiO2复合物,继而通过热还原得到目标产物。从SEM和TEM图中可发现,石墨烯片层上大量整齐、均一地覆盖着球状的介孔二氧化硅。利用紫外可见分光光度法研究了材料对CV染料的处理效果,分别讨论了溶液酸碱度、作用时间、材料用量、温度以及CV初始浓度对去色效果造成的影响。实验发现准二级动力学以及Langmuir等温吸附模型更加契合该复合材料对CV的吸附过程和方式,热力学参数也进一步表明了材料对CV的吸附是吸热的。3.制备磁性石墨烯氢氧化镁(Graphene/Mg(OH)2)复合材料。将FeCl3·6H2O和MgCl2·6H2O加入至GO的乙二醇悬浮液中,利用氢氧化钠控制碱性生成对应的金属氢氧化物,继而通过水热法在180℃下制备具有磁性的Graphene/Mg(OH)2复合材料。利用x射线衍射、傅里叶红外等技术手段证明了材料的主要成分与结构,并可从TEM图中观察到透明的石墨烯片层上分散着直径为3 nm的氢氧化镁颗粒。利用紫外可见分光光度法研究了复合材料对CV染料的处理效果,分别讨论了溶液酸碱度、作用时间、材料用量、温度以及CV初始浓度对去色效果造成的影响。实验发现准二级动力学以及Langmuir等温吸附模型更加契合该材料对CV料的吸附过程和方式,热力学参数也进一步表明了材料对CV的吸附是吸热的。
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