【摘 要】
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化石能源的过度使用带来的环境问题以及能源危机日趋严重。光催化降解有机污染物和电催化分解水作为能够大规模化应用且清洁的技术,引起世界范围内的广泛关注。然而贵金属昂
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化石能源的过度使用带来的环境问题以及能源危机日趋严重。光催化降解有机污染物和电催化分解水作为能够大规模化应用且清洁的技术,引起世界范围内的广泛关注。然而贵金属昂贵的价格以及稀缺的储量极大地限制了工业化大规模应用的步伐。过渡金属硫族化物作为一类常见的材料在光催化及电催化方面均有重要的应用。本文主要研究过渡金属硫族化物及其复合物催化剂的制备以及它们在光/电催化领域的应用。主要研究内容如下:。通过简单的水热合成法制备出蒲公英状的ZnS纳米材料,并将其作为载体负载碳量子点(CQDs)得到CQDs/ZnS复合材料。我们对其催化降解亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(RhB)和盐酸环丙沙星(CIP)的活性进行了研究与比较。在模拟太阳光(λ>380nm)的照射下,复合材料的光催化降解性能比纯ZnS更好。当CQDs的负载量在2 wt.%的时候材料表现出最佳的催化活性。以ZIF-67(一种金属有机框架)为模板,在泡沫镍上原位的合成了一种钴掺杂的硒化镍(NiSe2、Ni3Se4混合相结构)/碳复合纳米结构。所制备的这种三维Co-Ni-Se/C/NF具有很好的OER和HER电催化性能。催化OER时,当电流密度为20 mA cm-2时,过电位仅为275 mV;催化HER时,只需要90 mV的过电位就能达到10 mA cm-2的电流密度;更重要的是,当同时催化阴极和阳极进行全水解时,仅需要1.6 V和1.71 V的槽电压就能分别达到10 mAcm-2和30 mAcm-2的电流密度,同时在碱性介质中变现出很好的稳定性。我们将多种增加暴露催化剂活性位点的方法结合在一起,制备了三维空心(Ni,Co)Se2/C多面体。由于其独特的空心结构和纳米片组装成的edge-to-face堆栈外壳,(Ni,Co)Se2/C-HRD具有优异的HER和OER电催化性能。催化HER时,当电流密度为10mAcm-2时,过电位仅为87mV;催化OER时,只需要270mV的过电位就能达到20 mA cm-2的电流密度;更重要的是,当同时催化阴极和阳极进行全水解时,仅需要1.58 V的槽电压就能达到10 mA cm-2的电流密度,是一种很有前景的贵金属催化剂替代材料。
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