【摘 要】
:
近年来,大量的CO2排放造成了严重的“温室效应”及引发的环境问题,已经严重威胁到人类的生存发展。面对如此严峻的环境问题,同时为了实现“碳达峰、碳中和”的目标,电化学还原CO2技术因其反应速率快、可在常温常压反应等优势引起人们的关注。同时此方法能够将可再生能源中间歇式、不稳定的电能用于电化学还原,也是一种新型储能方式。目前,电化学还原CO2生成具有更高的能量密度和附加价值的多碳产物是研究热点之一,其
【基金项目】
:
国家自然科学基金创新研究群体项目(No.52021004); 重庆市自然科学基金面上项目(No.cstc2020jcyj-msxmX0827); 重庆英才计划(No.CQYC201905012);
论文部分内容阅读
近年来,大量的CO2排放造成了严重的“温室效应”及引发的环境问题,已经严重威胁到人类的生存发展。面对如此严峻的环境问题,同时为了实现“碳达峰、碳中和”的目标,电化学还原CO2技术因其反应速率快、可在常温常压反应等优势引起人们的关注。同时此方法能够将可再生能源中间歇式、不稳定的电能用于电化学还原,也是一种新型储能方式。目前,电化学还原CO2生成具有更高的能量密度和附加价值的多碳产物是研究热点之一,其中乙烯作为重要的化工原料,拥有很大市场规模和较高的市场价格,是非常有前景的CO2还原目标产物。但由于CO2还原生成乙烯的反应过程复杂,导致产乙烯的选择性较低,析氢副反应严重、电流密度小等问题,严重限制了电化学还原CO2产乙烯的发展与应用。为改善电化学还原CO2产乙烯的性能,本文从催化剂与电极、电解液、催化剂与电解液界面、反应器四个方面开展研究工作。首先以泡沫铜为基底采用液相自生长的方法制备泡沫铜纳米线自支撑电极,提高电化学活性面积,增大电流密度;其次研究了不同离子种类和浓度的电解液对电化学还原CO2性能的影响;然后通过对泡沫铜纳米线自支撑电极表面进行亲气处理,增强CO2向反应界面的传输,同时抑制析氢反应,提高电化学还原CO2性能;最后,采用流动型反应器替代传统H型反应器,实现乙烯的连续生成。本文得到的主要结论如下:①泡沫铜纳米线自支撑电极避免了粘结剂的使用,同时纳米线结构增加电化学反应的比表面积、减少活性位点的聚集并增强反应物和电子传递,使得在-1.9V(vs.Ag/AgCl)电解电位下,泡沫铜纳米线自支撑电极的电流密度可达34.05m A/cm~2,乙烯的法拉第效率为7.12%。②针对不同离子种类和浓度的电解液中电化学还原CO2性能开展研究,发现I-能够有效加强反应中间体*CO的结合,降低过电位,提高乙烯的选择性。在-1.9V(vs.Ag/AgCl)电解电位下,泡沫铜纳米线自支撑电极在0.1 M KI溶液中乙烯的法拉第效率达到25.98%。而在3 M KI溶液中,乙烯的法拉第效率达到最高为41.75%。③通过化学液相沉积进行亲气处理制备超亲气泡沫铜纳米线电极,改变电极表面的浸润性,增强CO2向反应界面的传输。在-2 V(vs.Ag/AgCl)电解电位下,电极H2的法拉第效率减小了25.22%,产乙烯的法拉第效率为7.89%。而在3 M KI溶液中,电极H2的法拉第效率减小了14.76%,产乙烯的法拉第效率为45.39%。④针对流动型反应器开展电化学还原CO2连续生成乙烯开展实验研究,结果表明,采用3 M KI溶液作为电解液,在最优运行条件下,乙烯的法拉第效率最高可达30.3%。
其他文献
“碳达峰”与“碳中和”是中国为应对全球气候变化做出的重要承诺,体现了我国作为世界最大发展中国家的历史担当。从全球CO2排放的来源看,燃煤电厂烟气是整个碳排放源头中最大的组成部分,每年排放约320亿吨。目前实现燃煤电厂CO2减排的最重要方法是CCS(carbon capture and storage,碳捕集与封存)技术,然而受限于吸收剂再生能耗问题,CCS技术的整体捕集成本较高,目前研究的重心是筛
温室效应诱发的全球变暖现象已经对社会和环境造成了许多不利影响,而CO2作为贡献度最大的温室气体,对其排放控制已经刻不容缓。高温化学吸附是捕集CO2的重要技术之一,该过程的实现依赖于高效的CO2吸附材料。Li4SiO4吸附剂由于具有吸附容量高、循环稳定好、再生能耗低等优点,被认为是非常有潜力的高温CO2吸附剂。然而,工业烟气中普遍存在的SO2会显著影响Li4SiO4吸附剂的吸附性能,但是其作用机理尚
从2009年发展至今,有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池光电转化效率突飞猛进,已十分逼近已经商业化应用的单晶硅太阳能电池效率,成为下一代太阳能电池中最有力的竞争者。目前,钙钛矿太阳能电池中获得最高光电转换效率的器件结构为平面n-i-p正置结构,对于这种结构的器件而言,电子传输层不仅起着传输电子的作用,同时还作为钙钛矿活性层成核、生长基底。因此,其光学性能、电学性能以及形貌都对钙钛矿太阳能电池器件效率起
电动汽车因为节能环保和能量转化效率高等特性在近年来发展迅速。在低温下,作为动力来源的锂离子电池的放电功率和容量等性能严重衰减。且锂离子电池在低温下进行充电时,电池电量常常无法充满甚至在负极上出现锂沉积和锂枝晶。如果锂枝晶继续生长到一定程度,将会导致电池内部短路,发生危险。这些问题都严重影响着电动汽车在北方极寒地区的发展和普及。因此,如何在低温下对锂离子电池进行可靠、高效、安全地低温加热显得尤为重要
随着社会的快速发展,人类大量消耗化石能源,极大增加了大气中CO2浓度,进而导致全球变暖等环境问题,因此亟需开发出一种高效利用CO2的策略。电化学还原CO2(Electrochemical CO2 reduction,ECR)具有反应条件温和、目标产物可调的优点,而且ECR技术可以与可再生电能相结合,将CO2还原为可再生燃料的同时利用弃风弃电等不稳定可再生电能,是最有前途的CO2利用策略之一。但电化
能源的利用推动了现代社会高速发展,化石燃料仍是我国能源最主要的来源方式。燃煤热力发电厂在参与电网深度调峰时,其锅炉尾部烟气温度变化范围广,而现有脱硝催化剂适用温度范围窄,不能应用于具有交变宽温区特点的宽负荷电站烟气与工业锅炉/窑炉。为适应交变宽温区烟气的高效稳定脱硝,本文提出一种自加热板式催化剂的脱硝方法。当烟气温度高于300 oC时,进行常规的SCR脱硝反应,无需启用加热单元;当烟气温度低于30
建筑能耗已成为世界能耗三大“巨头”之一,对室内热环境和热舒适性的准确预测是在不影响室内热舒适性的条件下实现建筑节能的重要前提,但当前大部分学者都致力于增强太阳能Trombe墙性能的研究,而忽略了对带有太阳能Trombe墙的建筑室内热舒适性的研究。所以为了填补关于太阳能Trombe墙对室内热舒适性影响研究的不足,本文首先基于能量平衡原理提出了一个带有太阳能Trombe墙的房间室内热舒适性综合评价模型
随着垃圾焚烧发电的不断发展,烟气脱酸越来越受到关注。脱酸塔内合理组织气液流动,实现气液充分混合,是提高液滴利用率,实现高效脱酸的关键。研究脱酸塔内气液分布、气液混合及液滴群蒸发特性,对指导实践具有重要意义。针对喷雾干燥脱酸塔内气液混合问题,采用Euler-Lagrange方法,对塔内的烟气流动和液滴群运动及蒸发进行模拟。先研究了塔内气液分布和液滴群蒸发的基本特性,建立液滴群无量纲径向位移和散布程度
汽车保有量的持续增大带来了严峻的能源和环境问题,严格的排放法规对内燃机技术(高效率,低排放)提出了更高的要求。以稀薄燃烧为代表的燃烧方式逐渐成为汽油机高效清洁燃烧的主要研究方向,稀薄燃烧能够有效的改善汽油发动机的燃烧效率,同时还能降低HC和CO排放,但汽油在稀薄极限条件下的火核形成难和火焰传播慢等问题限制了稀燃汽油机的发展。本研究将环己烷作为环烷烃的代表加入到汽油燃料替代物中,以满足燃料在稀薄工况
太阳能光热发电技术是太阳能规模化利用的一种重要方式。其中,直接产生蒸汽(Direct Steam Generation,DSG)槽式太阳能光热发电技术具有系统结构简单,可获得较高蒸汽温度,以及投资和运营成本低等优势,具有广泛的发展潜力和应用前景。DSG太阳能热发电系统过热汽温响应具有明显的惯性和非线性。由于太阳辐射的间歇性和随机性波动,DSG系统在运行过程中经常性地出现工况的大幅度变动,导致集热系