AlN是重要的宽带隙半导体材料,具有耐高温、高击穿场强等特点,是制备紫外和深紫外器件的关键材料。金属有机化学气相沉积（MOCVD）是生长AlN薄膜的主要方法。在AlN的MOCVD生长中,由于Al-N键能强,导致气相寄生反应严重,源气体大量的转化为纳米粒子,造成生长效率低、薄膜质量差、生长速率慢等缺点。因此,深入了解AlN-MOCVD生长过程中的气相化学反应机理具有重要意义。利用量子化学的密度泛函理论（DFT）与过渡态理论,对MOCVD生长AlN的气相化学反应路径进行研究,包括加合路径、热解路径和氢解路径。通过优化AlN-MOCVD中各反应路径的分子构型和势能面,计算不同温度下反应的焓差和Gibbs自由能差,以及过渡态的活化自由能,进而确定不同温度下,反应发生的方向和概率,从热力学和动力学的角度给出定性的判断。主要研究结论如下:（1）计算了不同温度下NH₃分别与[DMAlNH₂]₂、[MMAlNH]₂、[MMAlNH]₃发生双分子反应的吉布斯自由能。根据自由能的判据可知,在高温条件下,[DMAlNH₂]₂与NH₃的双分子反应概率很小,反应趋向于走活化自由能更低的[DMAlNH₂]₂分子内反应消去甲烷生成[MMAlNH₂]₂的路径。[MMAlNH]₂、[MMAlNH]₃均可以与NH₃发生双分子反应。产物[AlNHNH₂]₂、[AlNHNH₂]₃可能是AlN-MOCVD气相反应中提供表面反应和纳米颗粒的重要前体。（2）考虑[MMAlNH]_（n=2,3）与NH₃反应生成配位加合物。温度较低时,反应可以自发进行,但随着温度的升高,配位加合物会重新分解成[MMAlNH]_（n=2,3）和NH₃。高温条件下,不利于该反应的进行。（3）TMAl和DMAlNH₂热解均需要极高的能量。TMAl或DMAlNH₂直接脱去C₂H₆的反应在高温条件虽然可以自发进行,但也需要高的活化自由能。因此,热解路径在热力学和动力学上均是不利的。（4）TMAl与NH₃的加合反应和TMAl与H₂的氢解反应之间存在竞争机制。计算发现TMAl与NH₃的加合反应的活化自由能更低,加合路径占主导。DMAlNH₂与NH₃发生加合反应的活化自由能小于DMAlNH₂与H₂反应的活化自由能,探讨了AlN-MOCVD反应器中主要走加合路径,而不是走氢解路径。