【摘 要】
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目前我国水体富营养化现象依然严峻,其主要因素为磷超标,而吸附法作为一种简单高效的除磷工艺,受到研究者的广泛关注。研究发现,Ce-MOFs材料对磷酸盐具有良好的吸附性能,其中以三价铈金属为主要除磷功能基团,吸附机理以共沉淀和离子交换为主,而四价铈金属由于其带有的高价正电,能够通过静电吸引实现对磷酸盐的去除。故在实验前期针对不同价态的铈基吸附剂进行金属有机框架筛选,制备了Ce-BDC-1、Ce-BDC
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目前我国水体富营养化现象依然严峻,其主要因素为磷超标,而吸附法作为一种简单高效的除磷工艺,受到研究者的广泛关注。研究发现,Ce-MOFs材料对磷酸盐具有良好的吸附性能,其中以三价铈金属为主要除磷功能基团,吸附机理以共沉淀和离子交换为主,而四价铈金属由于其带有的高价正电,能够通过静电吸引实现对磷酸盐的去除。故在实验前期针对不同价态的铈基吸附剂进行金属有机框架筛选,制备了Ce-BDC-1、Ce-BDC-2、Ce-BTC-1和Ce-BTC-2,结果表明,Ce-BDC-1和Ce-BTC-1均是以Ce（IV）为主,而Ce-BDC-2和Ce-BTC-2是以Ce（Ⅲ）为主,其中Ce-BDC-1与Ce6O4（OH）4（BDC）6同构,金属簇是12配体,配位数饱和,较稳定,Ce-BDC-2与Ce5（BDC）7.5（DMF）4同构,没有金属簇结构,铈原子直接与配体连接,除两侧铈原子为8配体外,其余铈原子为9配体,Ce-BTC-1与分子式为Zr6O4（OH）4（BTC）2（HCOO）6的Zr-MOF-808同构,每个金属簇是6配体,Ce-BTC-2主要由[Ce（HCOO）3]n晶体和MOF残体构成。以上四种材料由于自身特性均具有良好除磷性能,但由于制得的Ce-MOFs主要以粉末形式存在,回收和应用存在限制,因此为改善其缺陷,本文将其与生物废弃材料、壳聚糖相结合,开发了几种低成本、高性能、易回收、环境友好的Ce-MOFs复合材料。考察了生物质/MOFs和壳聚糖/MOFs对磷酸盐的吸附性能和机理,并对壳聚糖/MOFs凝胶球进行吸附柱穿透实验,主要结论如下:（1）通过原位生成法制备了四种吸附性能较好的生物质/Ce（Ⅲ）-MOFs复合材料,包括秸秆/Ce-BDC、木屑/Ce-BDC、秸秆/Ce-BTC与木屑/Ce-BTC,利用SEM、BET、FT-IR、XRD、XPS对吸附前后的生物质/MOFs材料进行表征分析。通过一系列吸附实验可知,以上四种材料对磷的最大的吸附容量分别为181.38 mg/g、183.27 mg/g、225.57 mg/g、186.24 mg/g;秸秆/Ce-BDC和木屑/Ce-BDC的吸附反应速率很快,并且在p H=2～12范围内均拥有良好的吸附能力,而秸秆/Ce-BTC和木屑/Ce-BTC吸附速率稍慢,且仅在酸性条件下拥有较好的吸附效果;以上四种材料在F-存在的条件下,对磷酸盐的吸附量均下降,此外秸秆/Ce-BTC和木屑/Ce-BTC对磷酸盐的吸附性能还会受到CO32-的影响;上述四种生物质/MOFs复合材料对低浓度的磷溶液（2 mg/L）均具有较好的处理效果。（2）通过直接混合法制备CS-MOFs凝胶球材料,利用单因素分析法确定最佳制备条件,即CS与MOFs质量比为1:1,选择不交联的合成方式。为提升CS-MOFs的性能,引入PDA涂层进行改性,制得CS-BDC/1@PDA和CS-BDC/2@PDA材料;通过SEM、BET、FT-IR、XPS对改性前后吸附剂进行表征;CS-BDC/1@PDA和CS-BDC/2@PDA最大吸附容量分别为156.47 mg/g和130.04 mg/g,对磷的吸附过程均符合准二级动力学模型,以化学吸附为主,内扩散模型结果表明吸附速率除了受化学吸附限制,还受磷酸盐在凝胶球内部扩散过程的影响;水体中常见的阴离子中除CO32-和F-,其余对上述材料吸附磷酸盐影响均较小;两种凝胶球复合材料均在酸性条件下拥有较好的除磷能力。（3）吸附柱穿透实验结果表明,CS-BDC/2@PDA吸附柱的穿透时间、柱耗时间及吸附量与填充质量呈正相关,与进水流速和进水浓度呈负相关,根据模型拟合结果可知,Thomas模型能更好地模拟CS-BDC/2@PDA动态吸附过程。
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