论文部分内容阅读
在钢铁、化工、水泥、冶金、玻璃、垃圾焚烧以及生物质燃烧等诸多行业生产过程中,排放的烟气存在大量悬浮的颗粒物粉尘,还有高温蒸汽、氮氧化物、硫氧化物、VOCs等复杂成分。随着大气污染物排放指标的提高,迫切需要开发工业尾气中的粉尘、NOx、VOCs等的协同治理技术。多孔陶瓷催化材料是近年来发展迅速的一种新材料,能够实现多种污染物协同治理,很大程度上简化工业尾气净化工艺流程、降低运行成本。本文面向工业尾气的除尘和VOCs治理的应用需要,制备一种莫来石纤维陶瓷(MFC)催化材料。首先采用莫来石纤维制备多孔纤维陶瓷支撑体,然后采用溶胶凝胶法将TiO2纳米负载到MFC支撑体孔壁上获得TiO2/MFC,再采用浸渍法将Pt催化剂负载到TiO2/MFC上,制备得到Pt@TiO2/MFC催化材料,并进行微观结构、元素组成及催化性能表征。取得的研究进展如下:
MFC支撑体的制备与结构表征。采用莫来石纤维作为主要原料,添加一定量的烧结助剂,考察成型压力、烧结助剂种类以及烧结温度对于MFC的影响。当最高烧结温度为1400℃,保温4h时,MFC的孔隙率为89.4%,抗弯强度为4.3MPa;单独添加不同的烧助剂(Al2O3、 ZrO2、 CaO)对MFC抗弯强度的影响,SiC/ZrO2形成的颈部连接强度最低,如果按一定比例添加SiC/Al2O3/ZrO2/CaO,MFC的抗弯强度最高,达到6.1MPa;不同烧结温度对于MFC的性能有一定影响,但是由于其呈现纤维搭建的网状结构,平均孔径受烧结温度影响较小,当烧结温度为1400℃时,平均孔径范围为12~15μm,气体通量达到最大值1578.2m3·m-2·h-1·kPa-1。
Pt@TiO2/MFC催化材料的制备与表征。采用溶胶凝胶法和浸渍法将金属氧化物TiO2和贵金属催化剂Pt负载到MFC支撑体孔道表面制备Pt@TiO2/MFC催化材料,进行了微观结构和性能表征。结果表明:500℃煅烧得到的TiO2颗粒层负载均匀,粒径约为30nm,主要为锐钛矿型和金红石型;TiO2浓度为10%时,TiO2/MFC的比表面积最高达到1.95m2/g,TiO2/MFC的比表面积比MFC支撑体提高了10倍以上,而且此时二次载体TiO2负载量为2.24%,这将有利于活性组分催化剂Pt的负载;TiO2的存在有效提高了催化剂Pt的负载量。Pt@TiO2/MFC的渗透系数和平均孔径与MFC支撑体相比变化不大,分别达到1466.8m3·m-2·h-1·kPa-1,平均孔径均为13.4μm。
Pt@TiO2/MFC催化材料对粉尘及三甲苯的协同脱除研究。主要考察反应温度、进气浓度及停留时间对三甲苯催化氧化性能的影响,同时考察了气体流速、粉尘进气浓度对催化材料粉尘截留性能的影响。结果表明:Pt/TiO2@MFC催化材料应用于三甲苯的催化氧化和粉尘截留具有较好的效果,随着反应温度的升高、停留时间的增大,三甲苯降解率逐渐增大;随着浓度的升高,三甲苯的降解率逐渐降低。随着气体流速的增加、进气浓度的增大、过滤压降逐渐增大;Pt/TiO2@MFC催化材料应用于三甲苯气体和含尘气体两种污染物体系时,具有较好的协同脱除性能,在三甲苯降解率达到100%时,粉尘截留率达到99.98%。
MFC支撑体的制备与结构表征。采用莫来石纤维作为主要原料,添加一定量的烧结助剂,考察成型压力、烧结助剂种类以及烧结温度对于MFC的影响。当最高烧结温度为1400℃,保温4h时,MFC的孔隙率为89.4%,抗弯强度为4.3MPa;单独添加不同的烧助剂(Al2O3、 ZrO2、 CaO)对MFC抗弯强度的影响,SiC/ZrO2形成的颈部连接强度最低,如果按一定比例添加SiC/Al2O3/ZrO2/CaO,MFC的抗弯强度最高,达到6.1MPa;不同烧结温度对于MFC的性能有一定影响,但是由于其呈现纤维搭建的网状结构,平均孔径受烧结温度影响较小,当烧结温度为1400℃时,平均孔径范围为12~15μm,气体通量达到最大值1578.2m3·m-2·h-1·kPa-1。
Pt@TiO2/MFC催化材料的制备与表征。采用溶胶凝胶法和浸渍法将金属氧化物TiO2和贵金属催化剂Pt负载到MFC支撑体孔道表面制备Pt@TiO2/MFC催化材料,进行了微观结构和性能表征。结果表明:500℃煅烧得到的TiO2颗粒层负载均匀,粒径约为30nm,主要为锐钛矿型和金红石型;TiO2浓度为10%时,TiO2/MFC的比表面积最高达到1.95m2/g,TiO2/MFC的比表面积比MFC支撑体提高了10倍以上,而且此时二次载体TiO2负载量为2.24%,这将有利于活性组分催化剂Pt的负载;TiO2的存在有效提高了催化剂Pt的负载量。Pt@TiO2/MFC的渗透系数和平均孔径与MFC支撑体相比变化不大,分别达到1466.8m3·m-2·h-1·kPa-1,平均孔径均为13.4μm。
Pt@TiO2/MFC催化材料对粉尘及三甲苯的协同脱除研究。主要考察反应温度、进气浓度及停留时间对三甲苯催化氧化性能的影响,同时考察了气体流速、粉尘进气浓度对催化材料粉尘截留性能的影响。结果表明:Pt/TiO2@MFC催化材料应用于三甲苯的催化氧化和粉尘截留具有较好的效果,随着反应温度的升高、停留时间的增大,三甲苯降解率逐渐增大;随着浓度的升高,三甲苯的降解率逐渐降低。随着气体流速的增加、进气浓度的增大、过滤压降逐渐增大;Pt/TiO2@MFC催化材料应用于三甲苯气体和含尘气体两种污染物体系时,具有较好的协同脱除性能,在三甲苯降解率达到100%时,粉尘截留率达到99.98%。