石墨烯/高分子纳米复合材料(graphene/polymer nanocomposites,GPNCs)是石墨烯或石墨烯衍生物(分散相)均匀分散在高分子基体中(连续相)形成的复合材料,近十年来受到广泛关注。研究表明,很低浓度的石墨烯可以显著提高GPNCs的多种性能,但是往往使GPNCs的力学性能出现“增高-下降”拐点,表现为“力学性能突降”现象。这一现象已困扰GPNCs领域多年,对GPNCs的实用化和产业化造成直接的阻碍,但是缺乏专门的研究,缺少精确可靠的机理模型。为此,本论文围绕GPNCs的力学性能突降现象开展系统的研究,重点研究力学性能突降机理。具体如下:首先,目前非常缺少GPNCs力学性能突降现象的研究,其基本情况并不为人所知。因此首先对相关文献进行统计研究,揭示力学性能突降参数与高分子种类、GPNCs制备方法、石墨烯表面改性等之间的关系,归纳出4个基本规律。然后,提出“切断机理”,通过实验和模拟等方法进行了初步验证。基于多种高分子/石墨烯/高分子层压复合材料证实了石墨烯片层可以切断其两侧高分子之间的相互作用。建立了2个“最可几临界浓度”方程(Most Probable Critical Concentration,MPCC),实现了对力学性能突降的临界浓度的半定量解释。MPCC方程表明,临界浓度与石墨烯的长径比大致成反比。基于“切断机理”对4个基本规律进行了合理解释。最后,基于“切断机理”的推论研究了石墨纤维/硅橡胶复合材料的力学性能突降现象。结果表明,当准连续的弱界面形成,具有准一维形状的石墨纤维也可以使复合材料出现力学性能突降现象。建立了另2个MPCC方程,发现力学性能突降的临界浓度与石墨纤维的长径比的平方大致成反比例。本论文首次对GPNCs力学性能突降现象的开展了系统的研究,揭示了力学性能突降现象的基本规律,提出并初步验证了“切断机理”,探讨了领域进一步发展的可行方向。本论文的工作对石墨烯/高分子纳米复合材料的基础研究、应用与实用化具有直接的推动作用,对二维材料/高分子纳米复合材料、碳材料/高分子纳米复合材料等研究具有一定的借鉴作用。