由于规则的孔道结构,适宜的酸性以及高的水热稳定性,沸石被广泛应用于石油化工和精细化工行业。近年来,受到国际储油量降低但是对低碳烯烃需求增加的影响,非石油路线生产低碳烯烃的沸石催化甲醇制烯烃技术(methanol to olefins,MTO)得到了学术界和工业界的广泛关注。经过大量的研究发现,由于具有3D孔道结构和适宜的酸性,SAPO-34分子筛在MTO反应中表现出优良的催化活性,是目前最常用的MTO反应催化剂之一;但由于在反应中容易积碳失活,且常规水热法会造成环境污染,其的工业化应用受到极大的限制。本文采用无溶剂法,利用活化晶种和机械化学作用,在不同模板剂体系下对SAPO-34分子筛的酸性和结构进行改性,以MTO反应作为探针反应来考察不同改性方法对催化剂的催化寿命的影响。实验内容及主要结果如下:1吗啉为有机结构导向剂合成体系中,首先考察了活化/未活化晶种对SAPO-34分子筛的相态、形貌、酸性及孔结构的影响。表征结果显示,前驱体混合物中添加未活化晶种时,对产物分子筛的相态、形貌和孔结构参数几乎没有影响,但是可以显著降低产物的强酸浓度;相反,在前驱体混合物中添加磷酸/机械研磨活化的晶种,对产物分子筛的相态、形貌及孔结构产生消极影响,相比未活化晶种,活化晶种对产物酸浓度影响更大。对催化剂进行MTO反应测试发现,添加晶种合成样品分子筛的催化寿命从380 min急剧降低至15 min,这可能与催化剂中还有致密相使活性位点减少有关。此外,还考察了不同硅源和对前驱体混合物不同的研磨方式对产物分子筛的相态、形貌和孔结构的影响。结果表明,在本体系中,气相二氧化硅、纳米二氧化硅和硅溶胶分别作为硅源,对前驱体进行机械研磨活化不仅可以消除产物分子筛中的致密相,还可以降低产物晶体尺寸,且产物分子筛的催化寿命最多可延长50 min。2二乙胺为有机结构导向剂合成体系中,首先考察了活化/未活化晶种对SAPO-34分子筛的结晶度、形貌、酸性及孔结构性质的影响,并将产物SAPO-34应用到MTO反应中,考察其对催化寿命的影响。根据表征结果,合成体系中引入晶种/未活化晶种时,不仅可以显著提高产物分子筛的相对结晶度及比表面积,同时降低产物的弱酸及强酸浓度;在MTO反应中,与未添加晶种合成的样品相比,产物的催化寿命提高了10倍。随后研究了对前驱体混合物机械化学预处理对SAPO-34分子筛的结晶度、形貌和孔结构参数的影响。结果表明,在没有添加晶种体系,对前驱体混合物进行机械化学预处理对可以增大产物分子筛相对结晶度和孔结构参数,降低晶体尺寸,在MTO反应中产物分子筛的催化寿命由40 min可提高至80 min。